Professional Documents
Culture Documents
Salinanterjemahanrevised Bcrecv6n1p15 21y2011 Catalystpreparation PDF
Salinanterjemahanrevised Bcrecv6n1p15 21y2011 Catalystpreparation PDF
Salinanterjemahanrevised Bcrecv6n1p15 21y2011 Catalystpreparation PDF
id
Buletin Reaksi Kimia Teknik & Katalisis, 6 (1), 2011, 15-21
Penelitian Pasal
katalis yang dibuat dengan berbagai metode diperiksa untuk oksidasi udara dari jelaga dalam reaktor
aliran tubular semifinal batch. Oksidasi udara jelaga dilakukan dalam kontak erat dengan rasio jelaga / katalis dari
1/10. Laju aliran udara adalah 150 ml / menit, campuran jelaga-katalis adalah 110 mg, tingkat pemanasan adalah 5
0C / menit. Katalis siap yang dikalsinasi pada 500 0C dan stabilitas mereka diperiksa dengan pemanasan lebih lanjut
untuk 800 0C selama 4 jam. Ditemukan bahwa selektivitas semua katalis hampir 100% untuk CO
2
produksi.
Diamati bahwa aktivitas dan stabilitas katalis sangat dipengaruhi oleh metode persiapan. Interaksi kuat antara CuO
dan CeO
2
adalah terkait erat dengan rute persiapan yang memainkan peran
penting dalam oksidasi jelaga selama CuO-CeO
2
katalis. Urutan peringkat satu metode penyusunan katalis
dalam kinerja oksidasi jelaga adalah sebagai berikut: sol-gel> pembakaran urea nitrat> metode gelasi Urea>
dekomposisi termal> co-presipitasi. Copyright © 2011 BCREC UNDIP. Seluruh hak cipta.
Kata kunci: Tembaga-ceria; Jelaga Diesel; Pembakaran katalitik; Katalis oksidasi jelaga; Metode persiapan
1. Pendahuluan
aspontaneous dan menyebarkan diri regenerasi
The lengkap pembakaran yang terjadi pada mesin diesel menyebabkan emisi besar polutan atmosfer sebagai
partikel jelaga yang terdiri dari gumpalan inti karbon dan hidrokarbon, SO
3
atau asam sulfat, dan telah diidentifikasi sebagai berbahaya bagi kesehatan manusia dan lingkungan [1]. Salah
satu solusi untuk menghindari emisi jelaga yang dihasilkan oleh kendaraan diesel adalah untuk menjebak partikel
pada diesel particulate filter (DPFs) dan membakar jelaga berkala untuk mencegah peningkatan tekanan di garis
knalpot [1,2]. Masalah utama dari penghapusan jelaga terperangkap adalah suhu onset terlalu tinggi (> 500 0C)
untuk pembakaran jelaga untuk membuat
DPFs [1]. Untuk regenerasi spontan di bawah kondisi operasi mesin yang khas, DPFs berbasis katalis oksidasi yang
diperlukan untuk meningkatkan pembakaran jelaga pada suhu gas buang diesel (250-400 0C). Katalis harus
mempromosikan jelaga pembakaran katalitik pada suhu agak rendah dan menampilkan stabilitas tinggi, aktivitas
katalitik yang sangat baik dan daya tahan di bawah kondisi kerja praktis [3-4].
Banyak jenis katalis telah diteliti untuk pembakaran jelaga, termasuk senyawa titik leleh rendah [5], kelompok
logam platinum (PGM) [6-8], perovskit jenis oksida [9-10], spinel
* Sesuai Penulis. E-mail: rprasad.che@itbhu.ac.in (R. Prasad) Tel .: +91 542 2.367.323, fax: +91 542 2.368.092
bcrec_013_2010_822 Copyright © 2011, BCREC, ISSN 1978-2993
Buletin Kimia Reaksi Teknik & Katalisis , 6 (1), 2011, 16
jenis oksida [11], oksida logam tanah jarang, dan campuran oksida logam transient [12-14]. Hal ini juga diketahui
bahwa aktivitas dan selektivitas CeO
2
berbasis katalis yang sangat ditingkatkan tidak hanya olehmulia
aktivitas katalitik berkorelasidan fitur physiochemical katalis disintesis oleh metode, CP dan CA. Bila dibandingkan
dengan Cu
0,05
Ce
0,95
-CA, berdasarkan pada hubungan kinerja dan fitur fisikokimia katalis, yang jalur mengikuti mekanisme
yang berhubungan dengan pasangan redoks dan tumpahan oksigen lebih efek.
Dalam penyelidikan ini, aktivitas, selektivitas dan stabilitas CuO-CeO
2
katalis adalah
komponen penting dalam diesel katalis oksidasi jelaga [20-21]. Sifat utama dari oksida cerium untuk reaksi oksidasi
adalah: (1) sangat baik kapasitas penyimpanan oksigen (OSC) yang tersedia
disiapkan oleh 5 metode yang berbeda telah dievaluasi dalam oksidasi partikulat diesel jelaga untuk mengetahui
metode terbaik dari pembuatan katalis. oleh pasangan redoks Ce
4+
/ Ce
3+,
membuat oksigen aktif tersedia untuk percepatan jelaga
2. Bahan dan Metode oksidasi [20,22]; (2)
peningkatan struktural dari dispersi logam; dan (3) peningkatan stabilitas termal mendukung. Oksigen aktif juga
mempengaruhi kapasitas penyimpanan nitrat untuk deSoot simultan dan DeNox [23]. Ada ada beberapa jenis efek
redoks sinergis dari tembaga [23] dan cerium dalam oksidasi jelaga.
Ini adalah fakta yang diakui panjang yang sifat-sifat katalis sering bergantung pada persiapan mereka
2.1. Persiapan katalis
Dalam karya ini katalis tembaga-ceria disusun oleh lima metode berikut:
(1) metode Thermal dekomposisi, (2) metode Co-ppt, (3) metode Urea-nitrat pembakaran, (4) Urea gelasi metode
(UGC) , dan (5). Asam sitrat metode metode sol-gel. Dispersi dan ukuran distribusi kristalit logam, distribusi
mereka spasial pada
(1) metode dekomposisi termal: dukungan,
homogenitas komponen dalam katalis multi-komponen, porositas, luas permukaan, dan distribusi ukuran pori adalah
contoh fungsi sensitif . Sensitivitas ini adalah dengan
Metode dekomposisi termal adalah yang paling sederhana dari semua metode lain belajar di sini. Dalam nitrat
metode tembaga ini Cu (NO
3
sehubungan dengan prekursor digunakan dan suhu pengobatan dan suasana, serta variabel persiapan lainnya, yang
pada gilirannya sangat mempengaruhi aktivitas katalis. Dalam beberapa tahun terakhir, telah ada kemajuan yang
signifikan terhadap pemahaman hubungan antara metode persiapan dan sifat akhir dari katalis dan mendukung
katalitik. Beberapa metode [24] telah digunakan untuk penyusunan serbaguna CuO-CeO
2
O dan cerium nitrat Ce (NO
3)
2
.3H
2)
3
.6H
2
O dalam rasio molar 3/20 dilarutkan dalam air suling diikuti dengan penguapan di atas bak
mandi uap, pengeringan pada 110 0C semalam di oven. Bubuk yang diterima diserahkan ke dekomposisi pada 300
0C selama 1 jam dan kalsinasi pada 500 0C selama 3 jam dalam tungku meredam. Serbuk didinginkan sampai suhu
kamar dalam tungku untuk mendapatkan apa yang disebut sampel segar. Setengah dari sampel berusia di 800 0C
selama 4 jam dalam
katalis.
tungku untuk mendapatkan sampel berusia.
Terlepas dari bunga lebih dan lebih ditarik pada CuO-CeO
2
katalis untuk oksidasi jelaga, literatur pada pemilihan metode sintesis menentukan fitur
physiochemical atau faktor-faktor yang berhubungan dengan aktivitas tetap sangat terbatas. Karya-karya
sebelumnya dibatasi untuk optimalisasi komposisi katalis [20, 25]. Baru-baru ini, Fua et al. [19] disiapkan CuO-
CeO2 menggunakan dua rute, co-presipitasi (CP) dan sintesis kompleks-pembakaran asam sitrat (CA) untuk
2) metode Co-presipitasi:
Dalam metode ini juga katalis disiapkan, dengan Cu / (Cu + rasio Ce) molar sama dengan 3/20. Nitrat tembaga
dan cerium dilarutkan dalam air suling menurut rasio molar yang diperlukan. Co-pengendapan komponen sebagai
oksalat dilakukan dengan menambahkan larutan asam oksalat drop-bijaksana (10% berlebih). Endapan disaring dan
dicuci beberapa kali
Buletin Reaksi Kimia Teknik & Katalisis, 6 (1), 2011, 17
untuk bebas dari ion nitrat. Endapan dikeringkan
tembaga dan cerium dilarutkan dalam suling di 110
0C semalam di oven. Sisa dari langkah-langkah
air menurut rasio molar yang diperlukan. Sitrat
persiapan diulang seperti padasebelumnya
asamditambahkan sebagai zat pengompleks dengan
metode untuk mendapatkan segar serta berusia
1,3: 1 rasio asam untuk ion logam termasuk Ce3 +
sampel.
dan Cu2 +. Polyglycol sesuai diikuti dengan berat asam sitrat 10% ditambahkan. The (3) metode Urea-nitrat
pembakaran
dicampur larutan dicampur dengan
pembakaran Urea dengan nitrat adalah, satu teknik pot yang efektif untuk persiapan CuO- CeO
2
katalis. Dalam karya ini CuO-CeO
2
2)
2
dilarutkan
bantuan pengaduk magnet dan dipanaskan pada 80 0C sampai gel transparan dibentuk. Gel yang dihasilkan
dikeringkan pada 110 0C semalam di oven. Sisa dari langkah-langkah persiapan diulang seperti pada metode
sebelumnya untuk mendapatkan segar serta sampel berusia. Nomenklatur dari katalis yang dibuat dengan metode
yang berbeda diberikan pada tabel 1.. 2.2. Karakterisasi katalis
dalam volume minimum air suling untuk mendapatkan
Analisis ukuran partikel sampel adalah solusi
transparan. Cu / (Cu + Ce) molar
diukur menggunakan difraksi laser (rasio Helium-
sama dengan 3/20, sedangkan urea / nitrat
Neon Laser, 5 Milliwat) berdasarkan ukuran
partikel rasio molar adalah 2,38. Solusi dicampur adalah
analyzer (ANKERSMID, CIS-50, USA). Partikel
cukup dicampur dengan bantuan magnet
ukuranData Analisis diberikan dalam tabel 2.
pengaduk pada 80 0C selama beberapa menit. Yang dihasilkan gel kental diperkenalkan dalam meredam terbuka
2.3. Jelaga tungku persiapan, dipanaskan pada 500
0C, dalam lemari marah. Gel mulai mendidih dengan buih dan berbusa, dan dalam beberapa menit dinyalakan secara
spontan dengan evolusi cepat dalam jumlah besar gas, menghasilkan berbusa, bubuk tebal. Serbuk didinginkan
sampai suhu kamar dalam tungku untuk mendapatkan apa yang disebut sampel segar. Setengah dari sampel berusia
di 800
jelaga itu disiapkan oleh pembakaran parsial diesel komersial yang diperoleh dari Hindustan minyak bumi (HP)
di lampu dengan pasokan yang terbatas udara [28-30] seperti yang ditunjukkan Gambar 1. jelaga The diendapkan
pada bagian dalam dinding sebuah gelas terbalik dikumpulkan dan kemudian dikeringkan dalam oven untuk
bermalam di 120 0C
0C selama 4 jam dalam tungku untuk mendapatkan sampel berusia.
2.4. Reaktorsemi-batch skala
(4) Urea gelasi (UG) metodeBench:
Reaktor dijelaskan dalam referensi [31] adalah
CuO-CeO
2
disiapkan oleh gelasi urea (UG) metode seperti yang dijelaskan di tempat lain [27]. Prosedur
persiapan terdiri dari pencampuran solusi logam nitrat berair dengan urea (NH
2
- CO-NH
2);
memanaskan solusi untuk 100 0C di bawah
Hak Cipta © 2011, BCREC, ISSN 1978-2993
yang digunakan dalam penelitian ini seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2. Sebuah kumparan heliks tabung kaca
di antara tabung koaksial, menjabat sebagai udara pra-pemanas. Dengan demikian udara dipanaskan sampai suhu
reaksi sebelum memasuki tidur dari campuran jelaga-katalis disimpan dalam
pengadukan yang kuat atas pengaduk magnetik dan penambahan air suling; mendidih gel yang dihasilkan selama 8
jam pada 100 0C; penyaringan dan mencuci endapan dua kali dengan air suling pada 50-70 0C; pengeringan kue
dalam oven vakum pada 80-100 0C selama lebih dari malam; menghancurkan benjolan kering menjadi partikel yang
lebih kecil. Sisa dari langkah-langkah persiapan diulang seperti pada metode sebelumnya untuk mendapatkan segar
serta sampel berusia.
(5)metode asam sitrat sol-gel
sampelCatalyst, CuO-CeO
2
Tabel 1. Nomenklatur dari CuO-CeO
2
katalis yang dibuat dengan metode yang berbeda
Catal. Prepn.
Metode
* Calcn /penuaan
suhu
A
1
Cu-CE Prekursor Thermal Nitrat 500 / 8000C B
1
/A
2/B
2
CO-ppt Oxalates 500 / 8000C C
1
/C
2 UNC D
1
UG Nitrat 500 / 8000C Nitrat 500 / 8000C E
1 campuran oksida
/D
2/E
2
Sol-gel Nitrat 500 / 8000C
dengan Cu / (Cu + Ce) rasio molar sama dengan 3/20 disiapkan dengan metode asam sitrat sol-gel sebagai
* Akhiran 1 dan 2 menunjukkan kalsinasi /
penuaan dijelaskan oleh Liang et al. [20]. Nitrat
suhukatalis masing-masing.
pertengahan inner tube seperti yang ditunjukkan pada gambar. Fitur menarik dari reaktor serbaguna yang bersifat
ringkas dan dapat digunakan sebagai reaktor aliran tubular serta reaktor semi-batch. Kekompakan reaktor berarti
pre-heater
Tabel 2. Analisis ukuran partikel Cu-Ce (3/20 mo- lar) katalis yang dibuat dengan metode yang berbeda
Prepn. Metode
Komponen Berarti ukuran partikel (m)
500 0C 800 0C Thermal Cu-Ce 0,98 (A
1)
1,34 (A
2)
Co-ppt Cu-Ce 1,06 (B
1)
2,13 (B
2)
UNC Cu-Ce 1,02 (C
1
) 1,38 (C
2)
UG Cu-Ce 1,22 (D
1)
1,47 (D
2)
Sol-gel Cu-Ce 0,93 (E
1)
1,29 (E
2)
Figure1. Diagram skematik yang memperlihatkan jelaga prepa- ransum
Gambar 2. Skema diagram dari
Buletin reaktorReaksi Kimia Teknik & Katalisis, 6 (1), 2011, 18
dan tidur tetap digabung bersama-sama dalam satu unit.
2.5. Prosedur eksperimental
Aktivitas katalitik untuk oksidasi jelaga dievaluasi dalam reaktor semi-skala batch bangku seperti dijelaskan di
atas. Sebuah berat dikenal, 110 mg dari campuran jelaga-katalis diambil dalam perbandingan berat 1/10 dan dikemas
rektor lebih glass wool. Campuran jelaga-katalis yang digiling dalam mortar batu akik untuk '' kontak ketat '' antara
jelaga dan katalis. Reaksi oksidasi dilakukan pada kisaran suhu dari ambien sampai 550 0C pada tingkat pemanasan
5 0C min-1. Inlet udara bebas dari CO
2
diumpankan ke reaktor pada laju alir 150 ml / menit. Gas Outlet dianalisis untuk CO dan CO
2
oleh kromatografi gas on-line yang dilengkapi dengan methaniser menggunakan porapack Q kolom
dan detektor FID. Kromatogram menunjukkan puncak tunggal dari CO
2
dan praktis konsentrasi CO dalam aliran produk adalah nihil dengan semua
katalis. Analisis GC dilaporkan dalam hal konversi jelaga.
3. Hasil dan Pembahasan
3.1 Pengaruh metode persiapan aktivitas
Aktivitas katalitik dari CuO-CeO
2
katalis untuk pembakaran jelaga. Acta Phy-Chim Sin 21: 840-845. [14] Tikhomirov, K .; Krocher, O
.; Elsener, M .;
K
x
Cu
1-y
V
y
O
4
oksida campuran untuk oksidasi suhu rendah jelaga diesel. Appl Catal
B 64: 72-78. [15] Reddy, BM; dan Rao, KN 2009. Tembaga dipromosikan katalis bimetal berdasarkan ceria-
zirkonia untuk oksidasi suhu jelaga rendah. Katalisis Commun 10: 1350-1353 [16] Castoldi, L .; Matarrese, R .;
Lietti, L .; dan Forzatti, P. 2006. penghapusan simultan NOx dan jelaga di Pt-Ba / Al
2
Moulijn, JA 1997. Studi Kelayakan menuju Cu / K / Mo / (Cl) jelaga Oksidasi Catalyst untuk Aplikasi di Diesel
Exhaust Gas. Appl Catal B 11: 365-382.
Katalis NSR. Appl. Catal. B 64: 25-34 [17] Matarrese, R .; Castoldi, L .; Lietti, L
.; dan Forzatti, P. 2007. pertunjukan Tinggi dari Pt- K / Al
2
O
3
O
3
vs Pt-Ba / Al
2
O
3
katalis LNT di
Buletin Reaksi Kimia Teknik & Katalisis, 6 (1), 2011, 21
simultan penghapusan NOx dan jelaga. Puncak. Catal. 42-43: 293-297. [18] Lo pez-Sua rez, FE; Bueno-Lo pez, A .;
dan Illan-Go mez MJ 2008. katalis Cu / Al2O3 untuk oksidasi jelaga: Tembaga efek loading. Appl.Catal. B 84: 651-
658 [19] Fua, M .; Yuea, X .; Ya, D .; Ouyanga, J .; Huanga, B .; Wua, J .; dan Liangc, H. 2010. Jelaga oksidasi
melalui CuO didoping CeO
2
[25] Yue, X; Zhang, X .; Fu, M .; Huang, B .; Liang, H .; dan Ye, D. 2009. Pengaruh SO2 pada oksidasi jelaga lebih
LaO.8K0.2Cu0.05Mn0.95O3 perovskites-jenis katalis. Dagu. J. Inorg. Chem. 25: 1170-1176. [26] Avgouropoulos,
G .; dan Ioannides, T. 2003.
Selektif oksidasi CO lebih CuO-CeO
2 katalis yang dibuat melalui katalis urea nitrat disusun dengan
menggunakan kopresipitasi dansitrat.
metode pembakaran Appl. Catal. A 244: sintesis kompleks-pembakaran 155- 167. asam. Catal.
[27] Fu, Q .; Kudriavtseva, S .; Saltsburg, H .; dan Hari
ini tersedia secara online.
Flytzani-Stephanopoulos, M. 2003. Gold-ceria
[20] Liang, Q .; Wu, X .; Weng, D .; dan Lu, Z. 2008. oksidasi selektif jelaga lebih Cu diolah
katalis untuk suhu rendah reaksi pergeseran air-gas. Chem. Eng. J. 93: 41-53. katalis ceria / ceria-zirconia. Catal.
Commun.
[28] Serra, V .; Saracco, G .; Badini, C .; dan 9: 202-206
Specchia, V. 1997. Pembakaran [21] Harrison,
PG; Ball, IK; Daniell, W .; Lukinskas, P .; Cespedes, M .; Miro, EE; dan Ulla, MA 2003. katalis Cobalt untuk
bahan karbon oleh katalis berbasis Cu-KV: II. Mekanisme reaksi. Appl. Catal. B 11: 329-346. oksidasi diesel jelaga
partikulat. Chem.
[29] Querini, C .; Ulla, M .; Requejo, F .; Soria, J .; Eng.
J. 95: 47-55.
Sedran, U .; dan Miro, E. 1998. Catalytic [22]
Liang, Q .; Wu, X .; Weng, D .; dan Xu, H. 2008. Oksigen aktivasi pada Cu / Mn-Ce oksida campuran dan peran
dalam oksidasi diesel jelaga. Catal.
pembakaran partikel jelaga diesel. Aktivitas dan karakterisasi Co / MgO dan Co, katalis K / MgO. Appl. Catal. B 15:
5-19. Hari ini 139: 113-118.
[30] Shangguan, WF; Teraoke, Y .; dan Kagawa,
[23] Wu, X .; Liang, Q .; Weng, D .; dan Lu, Z. 2007. aktivitas katalitik dari CuO-CeO2
S. 1997. Kinetika jelaga-O2, jelaga-NO dan soot- O
2 oksida campuran untuk oksidasi jelaga diesel
dengan NO / O
2
NO reaksi lebih spinel- ketik CuFe
2
O
4 katalis. Appl. Catal. B 12: 237-247. campuran. Catal. Commun.8: 2110-2114
[31] Prasad, R .; dan Rotan, G. 2009. Desain dari
[24] Prasad, R .; dan Rotan, G. 2010.Penyusunan
Metodedan Aplikasi dari CuO-CeO
2 Katalis: Singkat Ulasan. Banteng. Chem. Reac.
Kompak dan serbaguna Skala Bench Tubular Reaktor. Banteng. Chem. Reaksi. Eng. & Catal. 4: 5 -9. Eng. & Catal.
5: 7-30.
Copyright © 2011, BCREC, ISSN 1978-2993