现代光学

龚彦晓
南京大学物理学院 唐仲英楼A318
gongyanxiao@nju.edu.cn
 第七章

非线性介质的极化理论
 非线性光学
线性光学 非线性光学

一束光在介质中传 一束光可以通过
播，可以通过干涉、衍 介质的非线性作用转
射、折射来改变其传播 换频率或产生一系列
方向和空间分布，但光 不同频率和光强的光
的频率不变，与介质无
能量交换
 非线性光学
线性光学 非线性光学

多束光在介质中 多束光在介质中
传播，不改变各自的 传播，可能产生新的
频率，不发生能量相 频率，发生能量的相
互交换，各光束的相 互转移，光束间可以
位信息不能相互传递 传递相位信息
 非线性光学
线性光学 非线性光学

光与介质相互作 光与物质相互作
用，不改变介质的物 用，介质的物理参量
理参量，介质物理参 是光场强度的函数
量是频率的函数，与
光场强度无关
 非线性光学
线性光学 非线性光学

光束通过光学系 光束通过光学系统，
统，出射光强与入射 出射光强与入射光强一般
光强一般呈线性关系 呈非线性关系

“凡是物质对于外加电磁场的响应并非外加电
磁场振幅的线性函数的光学现象，均属于非线性
光学的范畴。”
Nicolaas Bloembergen，1981年诺贝尔物理奖
 非线性光学
 电极化强度
当光入射介质时，在外加电场作用下，组成介质的分子、
原子、电子的电荷发生整体或相对位移，感生出的次级光电场
   
普通光照下 P   0   E  为线性极化率

激光入射下，极化出现非线性
  (1)   (2)    (3)   
P   0   E   0  : EE   0   EEE  
 (1)  (2)  (3)
 P  P  P 
 
 PL  PNL
  (1)
PL  P
  (2)  (3)
PNL  P  P  

非线性光学是与介质的高阶极化有关的现象
 非线性介质中的波动方程
 非线性介质中的麦克斯韦方程组
   
  B D  0E  P 无自由电荷：   0
 E      
   D
t
 
B  0 H  M  非导电： j  0

 
 H  j  j E 非磁性材料：M  0
t
  无吸收：   0
B  0
        (1)    
D   P  PL  PNL D   0 E   0   E  PNL  DL  PNL
  (1)   
DL   0 1     E    E

2
 
     E  PNL
2
    E  0   0
t 2
t

无吸收各向异性非线性介质中的波动方程
 非线性介质中的波动方程
 无吸收各向同性非线性介质中的波动方程
         
E  0    
 E    E  E   E
2 2

 或一般考虑光波为平面波，且是横波，可忽略它
平行于传播方向的分量
2
   
     E  PNL
2
  DL
2
 PNL
2
    E  0    0  E  0
2
 
t 2 t t 2
0
t
1 
利用 c n
 0 0 0
  处理非线性光学问题
 n  E
2 2
1  PNL
2
 E 2 2 
2 的最基本方程
c t  0 c 2 t
 介质对光场的非线性响应
 介质极化是介质对外加光场的响应
先假设标量 P   0   (1) E   (2) E 2   (3) E 3  
 线性极化
任意时刻  的光场 E ( ) 都会对其后时刻 t 的介质极化产生贡献
dP (1) (t )   0Q (1) (t , ) E ( )d t 

t
P (t )   0  Q (1) (t , ) E ( )d
(1)


其中 Q (1)
(t , ) 称为介质线性响应函数

0 t  
令 Q (t , )   Q (1) (t , ) t  
(1)
P (t )   0  Q (1) (t , ) E ( )d
(1)

 
 介质对光场的非线性响应
 时间不变性原理
Q (1) (t  T0 ,  T0 )  Q (1) (t , )

令 R (1) (T )  Q (1) (t , ) T  t  T  0  R (1) (T )  0


P (t )   0 
(1)
R (1) (T ) E (t  T )dT


 频域表示
 
E (t )   E ( )e  it
d P(t )   P( )e  it d 
 

P (1) ( )   0  (1) ( ) E ( )


 ( )   R (1) (T )eiT dT
(1)

 介质对光场的非线性响应
 二阶极化
 
P (t )   0 
(2)
 Q (2) (t , 1 , 2 ) E ( 1 )E ( 2 )d 1d 2
 

0 t  1 或 t   2
Q (t , 1 , 2 )   (2)
(2)

 Q (t , 1 , 2 ) t   1 , 2

 
P (t )   0 
(2)
 R (2) (T1 , T2 ) E (t  T1 )E (t  T2 )dT1dT2
 

R (2) (T1 , T2 )  0 T1  0 或 T2  0
 介质对光场的非线性响应

 频域表示
 
E (t )   E ( )e  it
d P(t )   P( )e  it d 
 

 
P (t )   0 
(2)
 R (2) (T1 , T2 ) E (t  T1 )E (t  T2 )dT1dT2
 

 
 ((1  2 ), 1 , 2 )  
(2)
 R (2) (T1 , T2 )ei1T1 ei2T1 dT1dT2
 

 
P ( )   0 
(2)
  (2) ( , 1 , 2 ) E (1 ) E (2 ) (  1  2 )d1d 2
 
 介质对光场的非线性响应
 三阶极化

P (t )   P (3) ( )e  it d 
(3)


  
P ( )   0 
(3)
   (3) ( , 1 , 2 , 3 )
  

 E (1 ) E (2 ) E (3 ) (  1  2  3 )d 1d2 d3

 (3) ((1  2  3 ), 1 , 2 , 3 ) 
  
  
  
R (3) (T1 , T2 , T3 )ei1T1 ei2T1 ei3T3 dT1dT2 dT3
 非线性极化的宏观表示
 考虑光场为频率离散单色光
   

j
    
  
E (r , t )   E j exp i k j  r   j t   E j exp  i ki  r   j t 

 

  
E ( j )  E j exp i k j  r   j t 

  引入负频率

j  
E ( j )  E ( j )  E exp i ki  r   j t 
 
  真实性条件
 

j

 
E (r , t )   E j exp i k j  r   j t   j   j
 


P(r , t )   Pj exp i k j  r   j t
j
  P( j )  P ( j )

求和遍布正负值
 非线性极化的宏观表示
 考虑光场为频率离散单色光
P (1) ( )   0  (1) ( ) E ( )

m n 
P ( )   0
(2)
m,n
 (2) ( , m , n ) E (m ) E (n )

m n q 
P (3) ( )   0 
m,n ,q
 (3) ( , m , n , q ) E (m ) E (n ) E (q )
r

mi 
i 1

P ( )   0
(r )

m1 , m2 ,, mr
 ( r ) ( , m , m , , m ) E (m ) E (m ) E (m )
1 2 r 1 2 r

各个频率的多种和/差的组合
 非线性极化的宏观表示
 矢量与张量表示
   
E ( )  Ex ( )ex  E y ( )ey  Ez ( )ez

   
P( )  Px ( )ex  Py ( )ey  Pz ( )ez

 
E ( )   Ei ( )ei
i
  i  x, y, z (1, 2, 3)
P( )   Pi ( )ei
i
 非线性极化的宏观表示
 线性极化

Pi (1) ( )   0   ij(1) ( ) E j ( )
j

 (1) 
P ( )   Pi ( )ei
(1)

i

  0   ( ) E j ( )ei
(1)
ij
i, j

     
  0    ij ( )ei e j     Ek ( )ek 
(1)

 i, j   k 
 非线性极化的宏观表示

定义张量
 (1) 
 ( )    ( )ei e j (1)
ij
i, j

 11(1) ( ) 12(1) ( ) 13(1) ( ) 

 (1) 
   21 ( )  22
(1)
( )  23
(1)
( ) 
  31(1) ( )  32(1) ( )  33(1) ( ) 
 

 (1)  (1) 
P ( )   0  ( )  E ( )
 非线性极化的宏观表示
二阶非线性极化
m n 
Pi (2) ( )   0    ij(2) ( , m , n ) E j (m ) Ek (n )
j ,k m,n

 (2) 
P ( )   Pi ( )ei
(2)

i
m n 

 0    ( , m , n ) E j (m ) Ek (n )ei
(2)
ijk
i , j ,k m,n

 m n  (2)       
  0     ijk ( , m , n )ei e j ek     Er (m )er    Es (n )es 
 i , j ,k m,n   r  s 
 非线性极化的宏观表示
定义张量
 (2)  
 ( , m , n )    ( , m , n )ei e j ek
(2)
ijk
i , j ,k

 (2) m n 
 (2)  
P ( )   0   ( , m , n ) : E (m ) E (n )
m,n

三阶非线性极化
 (3)   
 ( , m , n , q )  
i , j , k ,l
 ( , m , n , q )ei e j ek el
(3)
ijk

m n q 
 (3)  (3)   
P ( )   0   ( , m , n , q ) E (m ) E (n ) E (q )
m,n,q
 非线性极化的宏观表示

张量元的数目

 (1)
 ( ) 9
 ( 2)
 ( ,  m ,  n ) 27
 ( 3)
 ( ,  m ,  n ,  q ) 81

 (r )
 ( ,  m ,  m , ,  m ) 3r 1
1 2 r
 非线性极化率张量的对称性

 本征置换对称性

 二阶极化率
E j ( m ), Ek ( n )  Pi ( 2 ) ( )

(m , j )  (n , k )  Pi (2) ( )   0  i(2)

j k (  , m , n ) E j (m ) Ek (n )

(n , k )  (m , j )  Pi (2) ( )   0  i(k2)j ( , n , m ) Ek (n ) E j (m )

 i(2)j k ( , m , n )   i(2)

k j (  , n , m )

其本质上描述的是同一个过程
 非线性极化率张量的对称性
 本征置换对称性

 三阶极化率
E j ( m ), Ek ( n ), El ( q )  Pi (3) ( )
(m , j )(n , k )(q , l )  Pi (3) ( )   0  ijkl
(3)
( , m , n , q ) E j (m ) Ek (n ) El (q )
(n , k )(m , j )(q , l )  Pi (3) ( )   0  ikjl
(3)
( , n , m , q ) Ek (n ) E j (m ) El (q )

(q , l )(n , k )(m , j )  Pi (3) ( )   0  ilkj
(3)
( , q , n , m ) El (q ) Ek (n ) E j (m )

 ijkl
(3)
( , m , n , q )   ikjl
(3)
( , n , m , q )
  ijlk
(3)
( , m , q , n )   iklj
(3)
( , n , q , m )
  iljk
(3)
( , q , m , n )   ilkj
(3)
( , q , n , m )
 非线性极化率张量的对称性
 本征置换对称性

 r 阶极化率

E1 ( m1 ), E 2 ( m2 ),  , E r ( mr )  P( r ) ( )

( m1 , 1 ) ( m2 ,  2 )  ( mi ,  i )  ( m j ,  j )  ( mr ,  r )


(r )
    (  , m , m , , m , , m , , m )
1 2 i j r 1 2 i j r

 
(r )
1 2  j  i  r
( , m1 , m2 , , m j , , mi , , mr )

按频率与偏振配对的方式进行任意的置换（r!种置换）
都表示同一个物理过程与现象
其非线性极化率张量相等
 非线性极化率张量的对称性
 全置换对称性
当所有参与的光波频率及其和、差组合都远离介质的共振频率时，

( , )( , )( , ) 的置换对称性可以扩展到

m1 1 m2 2 mr r

( , )( , )( , )( , ) （合计(r+1)!种置换）

m1 1 m2 2 mr r


(r )
   (  , m , m , , m , , m )
1 2 i r 1 2 i r

 ( ri)1 2   r (mi , m1 , m2 , ,  , , mr )

 i(2)j k ( , m , n )   (2)

jik ( m ,  ,  m )   k j i (n , m ,  )
(2)

 ijkl
(3)
( , m , n , q )   (3)
jikl (m ,  , n , q )

  kjil
(3)
(n , m ,  , q )   ljki
(3)
(q , m , n ,  )
 非线性极化率张量的对称性

 Kleinman对称性

进一步，若介质非线性微观机制为电子，且在所考察的
频率范围内没有共振、耗散、色散，则其非线性极化的
色散性质可以忽略

 ijk(2) ( , m , n )   ijk(2) ( ',  'm ,  'n )

 非线性极化率张量的对称性

 时间反演对称性
真实性条件 光场、极化强度均为实数
E ( )  E *( ) P( )  P *( )
* 
 P ( )    0  1 2  r ( , 1 , 2 , , r ) E1 (1 ) E 2 (2 ) E r (r ) 
(r ) (r )

* * * *
  0  1 2  r ( , 1 , 2 , , r )   E1 (1 )   E 2 (2 )    E r (r ) 
(r )

P( r ) ( )   0 

(r )
1 2  r
( , 1 , 2 , , r ) E1 (1 ) E 2 (2 ) E r (r )

比较上面两个式子得
*
   ( , 1 , 2 , , r )      ( , 1 , 2 , , r ) 
(r )
1 2 r
(r )
1 2 r
 非线性极化率张量的对称性
 结构对称性（空间对称性）

介质材料在空间上的排列具有一定的对称性质：介质的结构在
一定的对称操作下是不变的，导致其非线性极化性质表现出对
称操作下的不变性。

极化率张量元之间的对称性关系（相等、相反、零）
 极化强度的简并因子
频率置换带来的简并因子
以二阶极化为例,考虑和频 1 , 2    1  2
2

mi 
 (2) i 1
 (2 )  
P ( )   0   ( , m1 , m2 ) : E (m1 ) E (m2 )
m1 , m2

 (2)
Pi ( )   0    ijk(2) ( , m , m ) E j (m ) Ek (m )
1 2 1 2
i, j , k  1, 2,3
j , k m1 , m2

  0   ijk(2) ( , 1 , 2 ) E j (1 ) Ek (2 )   0   ijk( 2) ( , 2 , 1 ) E j (2 ) Ek (1 )

j ,k j ,k

 ijk(2) ( , 1 , 2 )   ikj(2) ( , 2 , 1 )

 (2)
Pi ( )  2 0   ijk(2) ( , 1 , 2 ) E j (1 ) Ek (2 )
j ,k
 极化强度的简并因子

倍频情况 1  2      2

 (2)
Pi ( )   0   ijk(2 ) ( , , ) E j () Ek ()
j ,k

推广到 N 阶极化
1 , 2 , , N     1  2    N

P( N ) ( )   0  
(N )
1 2  N
( , 1 , 2 , ,  N )
{ i }
N!
M1 !M 2 !M r ! E1 (1 ) E 2 (2 ) E N ( N )

简并因子 D N!
M 1 ! M 2 ! M r !
 两种表达方式的转换
   

j
 
E ( r , t )   E j exp i k j  r   j t 
   1
 
E (r , t )   E j exp i k j  r   j t 
2 j

 

 

 
P(r , t )   Pj exp i k j  r   j t 
   1  
 
P(r , t )   Pj exp i k j  r   j t 

 
j 2 j
r

mi 
i 1

P ( )   0
(r )

m1 , m2 ,, mr
 ( r ) ( , m , m , , m ) E (m ) E (m ) E (m )
1 2 r 1 2 r

mi 
i 1
1 (r )
P ( )   0
(r )

m1 , m2 ,, mr 2 r 1
 ( , m1 , m2 , , mr ) E (m1 ) E (m2 ) E (mr )

1 (r )
 ( r ) ( , m , m , , m )  r 1
 ( , m1 , m2 , , mr )
1 2 r
2
 非线性极化的微观机制
 电子的贡献
原子、分子及固体等介质中电子云分布的畸变，
在共振时还会重新分布
 分子的振动和转动、晶格振动
拉曼振动模或弹性声波受到激发而产生非线性极化
 分子的重新取向与重新分布
光作用于液体、液晶或某些高分子材料时，如果分子是各向
异性，则分子倾向于按光场的偏振方向重新取向，分子感生
的电偶极矩之间相互作用也会引起分子的空间重新分布
 电致伸缩
光场作用于介质引起介质密度改变，造成折射率改变
 温度效应
光场的吸收引起温度变化，导致折射率变化
 非线性介质的耦合波方程
        
      EL  PNL
 
2 2
    E  0    0
 E    E  E
2

t 2 t 2
 
考虑光波为平面波，且是横波，可 E  0
忽略它平行于传播方向的分量 
 
 
 n  E
2 2
1  PNL
2
1 
2 E  2 2  c n
c t  0 c 2 t 2  0 0 0
    
E (r , t )   E (k j ,  j )   E ( j )e j
 i t

j j

    
PNL (r , t )   PNL ( K q , q )   PNL (q )e q
 i t

q q

   
  n  E (k j ,  j ) 1  PNL ( K q , q   j )
2 2 2

 E (k j ,  j )  2
2
 对应频率相等
c t 2
 0c 2 t 2
 非线性介质的耦合波方程
 稳态耦合波方程
    i ( j t  k j r )     ( iq  K q r )
E (k j ,  j )  E j e PNL ( K q , q )  PNLq e
 
假定 E j , PNLq 不随时间变化
   
  n  E (k j ,  j ) 1  PNL ( K q , q   j )
2 2 2

 E (k j ,  j )  2
2

c t 2
 0c 2 t 2

     2
 
 E (k j ,  j )  k j E (k j ,  j )  
2 2 j
P ( K q , q   j )
 0c 2 NL

k j  n j / c
 非线性介质的耦合波方程
考虑 N 阶非线性极化

 1 
, 1 , ,  N   f  1   2     N
  (N ) 
PNL ( K q , q   f )  P ( K q , q   f )
(N )      
 D 0  ( f , 1 ,  2 , ,  N ) E (k j , 1 ) E (kk ,  2 ) E (kq ,  N )

 p   f  1   2     N
  (N ) 
PNL ( K q , q   p )  P ( K q , q   p )
(N )      
 D 0  ( p , ,  f ,  l , ,  N ) E (k j ,  f ) E (kkl , l ) E (kq ,  N )

每个参与非线性极化的光波频率就对应了一个耦合波方程
N+1 个耦合波方程
 非线性介质的耦合波方程
 例：三波混频 3  1  2
 (2)   (2)    
 P ( K 3 , 3 )  2 0  (3 , 1 , 2 ) : E (k1 , 1 ) E (k2 , 2 )
  (2)   (2)    
 P ( K 2 , 1 )  2 0  (1 , 3 , 2 ) : E (k3 , 3 ) E (k2 , 2 )
  (2)   (2 )    
 P ( K 3 , 2 )  2 0  (2 , 3 , 1 ) : E (k3 , 3 ) E (k1 , 1 )
     2
 
 E (k j ,  j )  k j E (k j ,  j )  
2 2 j
P ( K q , q   j )
 0c 2 NL

 2      
2
 (2)    
  E (k3 , 3 )  k3 E (k3 , 3 )  2    (3 , 1 , 2 ) : E (k1 , 1 ) E (k2 , 2 )
2 3

  c 

 2      
2
     (2)
  E (k1 , 1 )  k1 E (k1 , 1 )  2    (1 , 3 , 2 ) : E (k3 , 3 ) E (k2 , 2 )
2 1

  c 
     
2
   
   (2)
 E (k2 , 2 )  k2 E (k2 , 2 )  2    (2 , 3 , 1 ) : E (k3 , 3 ) E (k1 , 1 )
2 2 2

  c 
 非线性介质的耦合波方程
 慢变振幅近似
考虑光场均为沿 z 方向传播的平面波
       ik j z
E ( r , t )   E ( k j ,  j )   E ( j )e j
 i t
E ( j )  E j e
j j

假定在传播方向一个波长的距离内，振幅 E j 变化非常小
   2  
  ik j z  i j t
 
2
 E (k j ,  j )  2 E (k j ,  j )  2 E j e e
2

z z
 i ( j t  k j z )  
2
 2

e  2  i 2k j  k j  E j  
 z z   Ej
2
E j
  kj
 i ( t  k z )    z 2
z
 e j j i 2k j  k 2j  E j
 z 
 非线性介质的耦合波方程
 慢变振幅近似
   i ( j t  k j z )   2

 E (k j ,  j )  e
2
i 2k j  k j  E j
 z 
    i ( j t  k j z ) 代入稳态耦合波方程
E (k j ,  j )  E j e

     2
 
 E (k j ,  j )  k j E (k j ,  j )  
2 2 j
P ( K q , q   j )
 0c 2 NL


E j i j   i ( t  k z )
 PNL ( K q , q   j )e j j
z 2 0 cn( j )
 非线性介质的耦合波方程

 慢变振幅近似 E j i j   i ( t  k z )
 PNL ( K q , q   j )e j j
z 2 0 cn( j )
    i ( j t  k j z )
 例：三波混频 E (k j ,  j )  E j e
 (2)   (2)    
 P ( K 3 , 3 )  2 0  (3 , 1 , 2 ) : E (k1 , 1 ) E (k2 , 2 )
  (2)   (2)    
 P ( K 2 , 1 )  2 0  (1 , 3 , 2 ) : E (k3 , 3 ) E (k2 , 2 )
  (2)   (2 )    
 P ( K 3 , 2 )  2 0  (2 , 3 , 1 ) : E (k3 , 3 ) E (k1 , 1 )

 E3 i3  (2)   i ( k k k ) z
   (3 , 1 , 2 ) : E1 E2 e 3 1 2
 z cn(3 )
 E i1  (2)    i ( k k  k ) z

1
  (1 , 3 , 2 ) : E3 E2 e 1 3 2
 z cn(1 )
 E i2  (2)    i ( k k  k ) z
 2
  (2 , 3 , 1 ) : E3 E1 e 2 3 1
 z cn(2 )