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分布式制氢技术的发展及应用前景分析
分布式制氢技术的发展及应用前景分析
分布式制氢技术的发展及应用前景分析
综述 PETROLEUM PROCESS
ING ANDPETROCHEMICALS 第 52 卷 第 1 期
!"#$%&'()*+,-./*0
杜泽学,慕旭宏
(中国石化石油化工科学研究院,北京 100083)
摘 要:氢能产业发展的关键制约因素是氢气的运输和储存。阐述了发展分布式制 氢 的 必 要 性,回 顾 了 天
然气、甲醇和水电解技术用于分布式制氢的发展状况,展望了分布式制氢技术经济性的优势和发展前景,提出 我
国分布式制氢发展的建议,提议未来要更重视可再生电力电解水制氢技术的开发。
表 1 现行车用动力燃料的能量密度及其液态密度
质量能量密度? 体积能量密度?(MJ·m-3)
名 称 液体密度?(
kg·m-3)
(MJ·kg-1) 液态 气态
汽油(
92 号) 43
.11 31240 720~775(
20 ℃ )
柴油(
0 号) 46
.04 38430 810~845(
20 ℃ )
LPG 45
.22~50
.23 25320~28130 93
.2 530~580(
0.1 MPa,-15 ℃ )
CNG 54
.85 23590~25230 35
.3 430~460(
0.1 MPa,-161 ℃ )
氢气(H2) 142
.69 10110 12
.74 .85(
70 0.1 MPa,-252
.8 ℃ )
反应器中 可 以 装 填 催 化 剂,以 促 进 中 间 产 物 碳 氢 (
Ce,
Sm,
Gd)掺杂 Cu ?Al对 催 化 剂 催 化 性 能 的
?Zn
气体的转 化 从 而 提 高 甲 烷 的 转 化 率 和 选 择 性,但 影响,发现稀土元素掺杂能够改善活 性组 分 Cu 的
在等离子 催 化 制 氢 过 程 中 会 产 生 导 电 性 炭 粉 末, 分散度和还原性 质,提 高 催 化 活 性 [2021],但 铜 系 催
影响电离 效 果,而 且 微 细 的 炭 粉 沉 积 在 催 化 剂 表 化剂使用寿命问 题 一 直 没 有 得 到 解 决。 贵 金 属 催
面和气孔中,将使 催 化 剂 迅 速 失 活。 总 之,等 离 子 化剂则主要 是 以 Pt、 Pd 为 活 性 组 分,以 多 种 金 属
反应器制 氢 虽 然 具 有 较 突 出 的 优 势,但 等 离 子 体 氧化 物 为 载 体,并 采 用 稀 土 金 属 Ce、
La 等 掺 杂 改
作为制氢反应器仍 有 较 多 的 缺 陷,选 择 性 较 差,容 性,因为以纯 Pt为活性组分的催化剂活性并不高,
易生成碳氢副产物,导 致 氢 产 率 降 低,而 且 等 离 子 需要通过适量的稀土元素如 La、 Ce 等掺杂来提高
[ 23]
的形成过程电力消耗大,会增加能耗。 活性 22
。铂钯系催 化 剂 稳 定 性 较 好,不 易 中 毒,
低温(
200 ℃ )活 性 高,选 择 性 好,长 期 工 作 性 能 衰
2 分布式甲醇制氢
2
减较少,但价格昂 贵。 为 了 进 一 步 降 低 反 应 温 度,
甲醇制氢技术包 括 甲 醇 裂 解 制 氢 和 甲 醇 水 蒸 [ ]
L
inLi
li等 2425 设计合成了 Pt ?
αMoC 双功 能催化
气重整制 氢,其 中 甲 醇 水 蒸 气 重 整 用 于 加 氢 站 分
剂,在低温下( 150~190 ℃ )实 现 了对水和甲醇的
布式制氢更受重 视。 甲 醇 水 蒸 气 重 整 制 氢 技 术 以
高效活 化 和 重 整 产 氢。Pt
?αMoC 催 化 甲 醇 水 相
甲醇和水 为 原 料,在 催 化 剂 的 作 用 下 转 化 为 氢 气
重整是一 个 双 中 心 反 应,甲 醇 和 水 的 氧 氢 键 解 离
和二氧化碳,不仅 将 甲 醇 中 的 氢 全 部 转 化 为 氢 气,
发生在载 体 碳 化 钼 上,原 子 级 分 散 的 铂 催 化 甲 醇
还完全把 水 中 的 氢 也 转 化 为 氢 气,使 得 甲 醇 的 储
的碳氢键 解 离,甲 醇 解 离 产 物 CO 在 Pt
Mo 界 面
.75% ,是 70 MPa 高 压 储 氢 瓶 的 3 倍
氢率达到 18
处与高表面覆盖度 的 羟 基 发 生 高 效 水 煤 气 变 换 反
以上。此外 甲 醇 水 蒸 气 重 整 操 作 条 件 相 对 温 和,
应转化为 CO2 。
产物 组 成 相 对 简 单,分 离 提 纯 简 便,规 模 在 10~
2
22 甲醇 水 蒸 气 重 整 反 应 器 甲 醇 水 蒸 气 重
10000m3?h 内均能建设 装 置,产 量 可 根 据 需 求 调 整分布式 制 氢 的 另 一 个 技 术 关 键 是 反 应 器 技 术。
整,制氢成本适中,适 应 加 氢 站 内 分 布 式 制 氢 就 地
甲醇水蒸 气 重 整 制 氢 是 强 吸 热 反 应,存 在 一 个 复
供氢的要 求。 甲 醇 水 蒸 气 重 整 制 氢 技 术 成 熟,工
杂的多组分流动 与 扩 散 传 质 过 程。 局 部 催 化 活 性
业应用广 泛。 作 为 分 布 式 制 氢 依 托 的 技 术,其 技
和热负荷的平衡 与 否 对 制 氢 过 程 有 重 要 影 响。 对
术核心包括催化剂、反 应 器 和 氢 气 提 纯 3 个 方 面,
于目前常 用 的 固 定 床 反 应 器,由 于 催 化 剂 床 层 对
与其相关的技术研究正不断取得进步。 传热有阻碍作用,使 得 温 度 分 布 不 均、局 部 温 度 降
2
21 甲醇 水 蒸 气 重 整 制 氢 催 化 剂 甲 醇 水 蒸 低,从而导 致 催 化 剂 效 率 下 降、甲 醇 转 化 率 降 低。
气重整制 氢 催 化 剂 是 关 键 核 心 技 术,包 括 非 贵 金 为此,可以 通 过 优 化 催 化 剂 床 层 轴 向 温 度 分 布 来
属催化剂和贵金 属 催 化 剂。 工 业 上 应 用 最 多 的 是 提高氢气产率,但局 部 温 度 控 制 是 工 业 上 的 难 点。
非贵金属 催 化 剂,分 镍 系 催 化 剂 和 铜 系 催 化 剂 两 反应器发 展 的 方 向 之 一 是 微 通 道 反 应 器,有 利 于
类。镍系催 化 剂 较 早 得 到 应 用,活 性 组 分 镍 负 载 反应温度均匀分布,从 而 消 除 低 温 区,促 进 甲 醇 转
在常 用 的 载 体 Al2O3 或 S
iO2 上,制 备 较 为 简 便, 化,提高氢气产率 [2627]。
价格低廉。 但 镍 系 催 化 剂 低 温 时 活 性 不 高,甲 醇 2
23 精制 分 离 技 术 氢 气 精 制 技 术 也 是 甲 醇
得不到完全转化,提 高 温 度 后 甲 烷 化 反 应 较 严 重, 水蒸气重 整 分 布 式 制 氢 的 一 项 关 键 技 术,因 为 加
增加了后续氢气提 纯 的 难 度,降 低 了 氢 气 产 率,随 氢站的服 务 对 象 是 氢 燃 料 电 池 车,对 氢 气 品 质 有
贵金属催化剂和 Cu 系催化 剂 的 开 发 应 用,逐 渐 被 极高的要求 [28]。甲醇水蒸气重 整得到 的富 氢 产 物
市场淘汰 的 Ni的 应 用 越 来 越 少。 铜 系 催 化 剂 工 气体中 CO 的 体 积 分 数 通 常 为 0 .0% ,必
.5% ~3
业上使用的主要 是 Cu ?Zn?Al催 化 剂,前 躯 体 是 复 须将其中的 CO 及 其 他 杂 质 含 量 处 理 到 满 足 燃 料
合氧化物,使用时先 还 原,使 铜 以 金 属 形 态 发 挥 活 电池车的使用要 求。 氢 气 的 纯 化 方 法 有 变 压 吸 附
性组分的作 用;氧 化 铝 为 载 体,起 分 散 作 用;氧 化 法、膜分 离、水 煤 气 变 换、
CO 选 择 性 甲 烷 化 和 CO
锌起稳定 作 用,抑 制 铜 颗 粒 的 长 大。 但 随 着 使 用 的选择性 氧 化 等,但 适 合 分 布 式 制 氢 场 合 的 技 术
时间延长,铜 颗 粒 聚 集 长 大 导 致 催 化 剂 活 性 降 低 主要是膜分离法 或 甲 烷 法。 膜 分 离 法 利 用 混 合 气
以致失活 是 难 以 避 免 的,成 为 铜 基 催 化 剂 的 致 命 体中各组分对膜渗 透 率 的 差 异 将 混 合 气 体 中 的 各
弱点。为了 改 善 铜 系 催 化 剂 的 性 能,研 究 了 稀 土 组分予以分离。目前 主 要 使 用 的 是 钯 金 属 渗 透 膜
第1期 杜泽学,等 .分布式制氢技术的发展及应用前景展望 5
表 2 3 种电解水技术的基本性能参数比较
项 目 碱水电解 质子交换膜水电解 固体氧化物高温水蒸气电解
电解质 25%~30%KOH 溶液 Na
fion 膜等质子膜 氧化钇稳定氧化锆离子陶瓷(
YSZ)等
产氢纯度,% 99
.5~99
.9 <99
.99 >99
.9
电耗?((
kW·h)·m-3) 4
.5~5
.5 .0
<4 .6
<3
电解效率,% 55~83 约 90 约 95
表 3 国外典型的碱水电解制氢技术
公司名称 工艺类型 产氢能力?(
m3·h-1) 工作压力?MPa 直流电耗?((
kW·h)·m-3))
挪威 Hyd
rogen
ics Hyd
ro 系列 50~377 常压 4
.1
挪威 Hyd
rogen
ics Hyd
ro 系列 10~65 1
.2 4
.8
德国 Lur
gi Lur
gi 110~760 3
.2 4
.3
比利时 Hyd
rogen
ics HySTAT 系列 15~200 1
.02
?.5 4
.2
瑞士 Ac
caGenSA 加压电解槽系列 1~100 0
.63
?.0 4
.4~4
.8
丹麦 Er
reDue 加压电解槽 32
?64 0
.4 5
.15
?.0
美国 Te
ledyne HM 氢气发生器 2
.8~11
.2 1
.0 约5
.5
意大利 DeNe
ra 常压电解槽 300~3350 常压 5
.1
6 石 油 炼 制 与 化 工 2021 年 第 51 卷
Luri公司瞄准大型加 氢 站,开 发 大 型 工 业 水 电 解
g 美国、欧洲和 日 本 等 发 达 国 家 十 分 重 视 PEM
制氢装 置,产 氢 量 通 常 为 110~750 m?
h,电 解 液
3 水电解技 术 开 发,商 业 化 开 发 也 如 火 如 荼。 美 国
为 25% 的 KOH 溶液,工作 压 力为 3
.2 MPa,工 作 Pr
otonOns
ite、
Hami
lton 等公司在 PEM 水电解池
温度可到 90 ℃ ,电解池工作电压为 1
.9V,直流 电 开发与装 备 制 造 方 面 处 于 领 先 地 位,占 据 了 世 界
耗为 4 .6(
.3~4 kW ·h)
?m (H2 ),制 氢 系 统 可 随
3 上 PEM 水电解制氢70% 的市场。由于 PEM 水电
着氢储罐压力的升 高 自 动 地 调 节 直 流 电 流 的 大 小 解装置能 适 应 宽 范 围 的 输 入 功 率 的 变 化,更 适 应
来调节产氢量 [35]。 风电、光伏 电 等 可 再 生 电 力 波 动 性 的 特 点。 国 外
碱水电解制氢技术采用 20% ~30% 氢 氧 化 钾 更加重视在加氢站内 建 设 PEM 水 电 解 装 置,进 行
水溶液为 电 解 液,所 使 用 的 石 棉 隔 膜 常 为 电 解 槽 分布式制氢 和 就 地 供 应。如 2009 年 Pr
otonOn
sit
e
运行带来故障,增加 维 护 成 本;而 且 电 解 效 率 相 对 公司推出了高压 PEM 水电解 制氢 设备,能 在 操 作
较低,单位制 氢 电 耗 高 达 5(
kW ·h)
?m (H2 ),制
3 压力约为1
6.5MPa的高压环境下运行超过1
800h;
0
取的氢气纯度约为 99
.7% ,并 有残 碱,需 要 进 一 步 2015 年该公司又解 决 了 PEM 水 电 解 制 氢 设 备 产
精制;电 解 槽 工 作 电 流 密 度 低,生 产 效 率 低。 因 能小的问 题,推 出 了 世 界 首 套 兆 瓦 级 质 子 交 换 膜
的各种问题,发展到更高水平。 可达 1t
?d。国 内,主 要 有 中 国 科 学 院 大 连 化 学 物
2
32 质子交 换 膜 (
犘犈犕)水 电 解 技 术 由 于 碱 理研究所、中国船舶 重 工 集 团 718 研 究 所、中 国 航
解槽运行电流密度通 常 至 少 是 碱 水 电 解 槽 的 4 倍
3 分布式水电解制氢的应用前景
以上,效率高、气体纯 度 高、能 耗 降 低,安 全 可 靠 性
大大提高,被 公 认 为 是 电 解 水 制 氢 领 域 有 良 好 发 1 氢燃料电池汽车发展对氢气的需求
3
展前景的先进技术 [3638]。 据不 完 全 统 计,氢 气 作 为 动 力 燃 料 在 2019 年
PEM 水电解槽是 关 键 设 备,一 般 由 多 个 电 解 经加氢站 销 售 的 量 不 足 千 吨,这 跟 汽 柴 油 上 亿 吨
池组合而 成,每 个 电 解 池 由 一 个 膜 电 极 和 其 两 面 的消费量 不 可 同 日 而 语,主 要 是 因 为 燃 料 电 池 车
的阴阳极 端 板 组 成。 阴 阳 极 端 板 起 导 电、促 进 水 目前还处于示范阶段,尽管有超过 5000 辆 的保有
第1期 杜泽学,等 .分布式制氢技术的发展及应用前景展望 7
2
020年1月国际氢能委员会(
Hyd
roe
gnCo
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il) 的价格和 装 置 的 运 行 负 荷。 装 置 满 负 荷 运 转,天
发布 了 题 为 《
Pat
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ess-A 然气的价格平均按 3
.0 元?m3 计算,氢气 的 生 产 成
cos
tpe
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ctve》的 报 告,认 为 当 前 燃 料 电 池 汽 车
i 本约为 2
.5 元?m3 ;如 果 装 置 负 荷 仅 60% ,则 氢 气
的 TCO (To
talCos
tofOwne
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ip)成 本 构 成 中 的生产成本将上 涨 到 约 2
.8 元?m3 ,即 制 氢 成 本 为
50% 是燃料电池、氢 瓶 等 部 件 成 本,
25% 是 用 氢 成 27 .1 元?
.5~31 kg。对于 电 解 水 制 氢,以 碱 水 电 解
本;未来随 着 燃 料 电 池 系 统 关 键 材 料 和 关 键 部 件 技术为例,装置产 能 为 1000 m3?h,建 设 装 置 除 电
供应规模扩大、生产 自 动 化 程 度 提 高,供 应 价 格 会 解水装置外,还配套 水 和 氢 气 精 制 设 备,再 加 上 其
明显降低,车 用 燃 料 电 池 系 统 成 本 也 将 大 幅 度 降 他费用,总投 资 约 1500 万 元。 装 置 按 10 年 计 算
低,如燃料电池车年产规模发展到60 万辆时,整车 折旧,人工、管 理 和 财 务 费 用 等 按 通 行 标 准 取 费,
成本将比目前降低 70% 。燃料电 池汽 车产 量 和 保 满负荷 运 行 时 间 为 8000h
?a,电 耗 以 外 的 其 他 物
有量增加促进氢能 源 消 耗,有 助 于 降 低 用 氢 成 本, .1 元?m3 ,电 耗 为 5(
耗 为0 kW ·h)
?m ,电 价 按
3
从目前10~12 美元?
kg 降低到4
.5~5 美元?
kg,这 2
020年陆上风电上网指导价0
.29~0
.47元?(
kW·h)
些有助于增强道路交通领域氢能源竞争力。 核算,则制氢成本为 1 .825 元?m3 ,合 21
.925~2 .2~
目前,氢能供应 的 各 个 环 节 中,我 国 成 本 分 布 .1 元?
31 kg,电 耗 成 本 占 比 75% ~85% ,且 电 价 越
大 致 是:制 氢 30% ~50% 、储 存 和 运 输 35% ~ 高,此 比 例 越 高。 光 伏 电 上 网 指 导 价 为 0
.33~
55% 、加注环节 15% 左右,氢气降 本 关键 在 于 降 低 .46 元?(
0 kW ·h),与 风 电 相 近,核 算 出 来 的 制 氢
制氢和储运的成 本。 分 布 式 制 氢 在 储 运 环 节 优 势 成本为 24 .47 元?kg。可见,站内制 氢成本
.01~33
8 石 油 炼 制 与 化 工 2021 年 第 51 卷
控制在 35 元?(
kW ·h)以 下,算 上 加 压、暂 存 和 加 化工技术经济,
2005,
23(
9):
36
40
[
11]NguyenD D,
NgoSI,L
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注带来的成本 15 元?
kg,氢气总价不超过 50 元?kg,
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比站外供氢气的经济性好。
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Hyd
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2019,
44(
3):
1973
1987
4 结束语
[
12]Khan M N,
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分 布 式 加 氢 站 内 制 氢、供 氢 可 以 利 用 加 氢 站 t
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点。分布式 电 解 水 制 氢 过 程 的 电 耗 成 本 占 氢 气 t
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2015(
40):
16159
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15]Br
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总 成 本 的 75% ~85% ,而 且 电 价 越 高 ,此 占 比 越
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高 ,所 以 从 公 共 电 网 取 电 进 行 电 解 水 制 氢 因 电 价
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高 而 不 利 于 降 低 供 氢 的 价 格 ,建 议 有 条 件 的 加 氢 a
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522:
343
350
站 自 建 风 力 发 电 装 置 和 光 伏 发 电 装 置 ,就 地 发 电 [
16] 陈恒志,郭正奎 .天 然 气 制 氢 反 应 器 的 研 究 进 展 [
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制 氢 ,只 将 电 网 取 电 作 为 辅 助 ,能 够 进 一 步 降 低 2012,
展, 31(
1):
10
19
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17]TongJH,Ma
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制氢成本。
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