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Full-cycle optimization of acetylene conversion distribution for acetylene

hydrogenation beds-in-series reactor

Article  in  Huagong Xuebao/Journal of Chemical Industry and Engineering (China) · November 2022

DOI: 10.11949/0438-1157.20220753

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3 authors, including:

Xiong-Lin Luo
China University of Petroleum Beijing
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 CIESC Journal , 2022, 73(10): 4551-4564 化工学报 2022 年 第 73 卷 第 10 期 | www.hgxb.com.cn

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DOI：10.11949/0438-1157.20220753

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研究论文
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乙炔加氢串联反应器全周期乙炔转化率最优分配研究
王峥，许锋，罗雄麟
（中国石油大学 （北京） 信息科学与工程学院自动化系，北京 102249）

摘要： 在乙炔加氢反应器的实际生产运行过程中，乙炔加氢反应大部分在第一床层，加氢反应放出的大量热量
使得床层内温度高于最佳反应温度范围，致使乙烯选择性降低，乙烯产量下降，而在进行全周期操作优化时并
未考虑到此问题。因此，首先考虑温度对绿油累积的影响，修正了催化剂失活动力学方程；其次，为保证反应
器各床层内温度都在最佳反应温度范围，从化学反应工程理论和实际生产过程中的安全性两个角度出发，给出
两种反应器各床层乙炔转化率分配方案；最后，在常规全周期操作优化模型中添加乙炔转化率约束，建立全周
期乙炔转化率分配操作优化模型，并对两种乙炔转化率分配方案进行全周期操作优化。优化结果表明，两种乙
炔转化率分配方案操作优化的乙烯产量要远远高于常规操作优化，且乙炔转化率方案为 33∶33∶33 时，乙烯产
量最高，而考虑实际生产过程中的安全性，乙炔转化率分配方案为 43∶47∶10 时具有更好的效果。
关键词： 过程系统；过程优化；乙炔加氢反应器；乙炔转化率分配；催化剂失活
中图分类号： TQ 021.8 文献标志码：A
文章编号： 0438-1157 （2022） 10-4551-14

Full-cycle optimization of acetylene conversion distribution for acetylene

hydrogenation beds-in-series reactor

WANG Zheng, XU Feng, LUO Xionglin

(Department of Automation, College of Information Science and Engineering, China University of Petroleum,
Beijing 102249, China)

Abstract: During the commercial operation of acetylene hydrogenation three-beds-in-series reactor, most of
acetylene hydrogenation reaction is in the first bed, the large amount of heat released by the hydrogenation reaction
makes the temperature in the bed higher than the optimal reaction temperature range,which leads to the decrease of
ethylene selectivity and the decrease of ethylene yield. This problem was not taken into account in the whole cycle
operation optimization. Therefore, this paper first considers the effect of temperature on the accumulation of green
oil, and corrects the kinetic equation of catalyst deactivation. Secondly, in order to ensure that the temperature in
each bed of the reactor is within the most suitable temperature range for reaction, two schemes of acetylene
conversion rate distribution in each bed of the reactor are given from the perspectives of chemical reaction
engineering theory and safety in actual production process. Finally, the constraint of acetylene conversion rate is
added to the conventional full-cycle operation optimization model, and the full-cycle operation optimization model
of acetylene conversion rate distribution is established, and two schemes of acetylene conversion rate distribution

收稿日期：2022-05-27 修回日期：2022-06-27
通信作者：罗雄麟（1963—），男，博士，教授，luoxl@cup.edu.cn
第一作者：王峥（1996—），男，硕士研究生，wangzheng_pcx@163.com
基金项目：国家自然科学基金项目(21676295)
引用本文：王峥, 许锋, 罗雄麟 . 乙炔加氢串联反应器全周期乙炔转化率最优分配研究[J]. 化工学报, 2022, 73(10): 4551-4564
Citation：WANG Zheng, XU Feng, LUO Xionglin. Full-cycle optimization of acetylene conversion distribution for acetylene hydrogenation beds-in-
series reactor[J]. CIESC Journal, 2022, 73(10): 4551-4564
·4552 · 化 工 学 报 第 73 卷

are optimized. The optimization results show that the ethylene yield optimized by the two acetylene conversion
distribution schemes is much higher than that optimized by the conventional operation, and the ethylene yield is the
highest when the acetylene conversion scheme is 33∶ 33∶ 33. Considering the safety in the actual production
process, the acetylene conversion distribution scheme is 43∶47∶10, which has a better result.

Key words: process system; process optimization; acetylene hydrogenation reactor; acetylene conversion
distribution; catalyst deactivation

引 言
乙炔加氢反应是石化工业中关键的一环，其作
用是除去乙烯生产过程中的副产品乙炔杂质，使乙
炔在反应器出口处的含量不得超过 10 mol·mol
目前 Pd 基催化剂 [2-5]
为乙炔加氢反应最常用的催化
剂，其作用是有选择性地使乙炔进行加氢反应转化
成乙烯，避免乙炔直接转化成乙烷，且能有效抑制
乙烯进行加氢反应转化成乙烷，因此在生产过程
中，催化剂活性对反应器的运行、乙烯的产量和质
量都有着重要的影响。然而在反应器运行期间，床
层内会有聚合物绿油生成，黏附在催化剂上，使得
催化剂有效面积变小，活性变差，降低了反应过程
中乙烯的选择性，导致乙烯被过度消耗，乙炔不能
被及时除去，当无法确保反应器出口处的乙炔气体
在生产要求范围内时，需要中断反应，除去黏附在
催化剂上的有害物质，反应器运行周期通常为 6~10
个月[6]。
如今普遍使用的加氢装置是装填有固体催化
剂的固定床反应器 [7] ，一般在绝热条件下运行。该
反应系统通常有三个固定床，其目的是确保出口
乙炔气体被加氢转化到生产要求的范围内，且各
床层间有换热器，其目的是降低床层出口温度，保
证下一床层中的乙烯选择性。在反应器运行期
以有效提升乙烯产量。
准确的反应器模型是进行操作优化的关键，目
前研究人员所建立的模型中大部分为一维模型，具
体分为拟均相模型[10-12] 和非均相模型[13]。本课题组
-5 -1[1]
。 在文献[14] 中建立了严格的二维非均相模型，相比于
一维模型，此模型精度更高，更能表征反应器实际
运行时的状态。
反应器经过长期的运转后，床层内的催化剂逐
渐失活[15-19]。在目前的生产过程中，研究人员通常
采用定期提高入口温度[20]的方法来提高反应器内的
乙炔转化率，弥补催化剂失活带来的乙炔转化不完
全的问题，但温度升高不仅不利于乙烯选择性提
高[21]，而且会加快绿油生成的速率，使得催化剂失活
的速率变快，因此，在建立催化剂失活模型时应考
虑温度对绿油的影响。目前大部分研究人员对失
活模型做出表述，Brown 等[22-23]提出的失活模型考虑
了催化剂活性受绿油单方面的影响。Aeowjaroenlap
等[24] 考虑了催化剂失活的过程，用经验的“循环-循
环”失活方程来表示。
谢府命等[14]通过机理分析并结合失活动力学原
理对催化剂失活模型做出表述，该模型考虑温度和
绿油两个主要因素对活性的影响，并建立了考虑催
化剂失活的全周期操作优化模型，发现同时优化各

间，床层入口的温度和入口的氢气流量影响着催 个床层入口的温度和加氢量时，优化效果更好。但

化 剂 的 失 活 速 率 和 反 应 过 程 中 乙 烯 的 选 择 性 [8] 。 该优化并未考虑生产过程中各个床层乙炔转化率
而在目前的生产过程中，反应器三个床层乙炔转 分配问题，乙烯产量可能还有优化空间，且失活模
化率比例约为 68∶28∶4，乙炔加氢反应大部分在第 型中并未考虑温度对绿油累积的影响。
一床层，且加氢反应放出大量的热，使得第一床层 本文首先考虑温度对绿油累积的影响，修正已
内 温 度 超 过 最 佳 反 应 温 度 45~80℃[9] ，导 致 乙 烯 选 有的催化剂失活模型，并验证其是否符合实际生
择性下降，过多乙烯被加氢转化成乙烷，乙烯产品 产；其次，为解决实际生产过程中第一床层内温升
产量降低，且床层内温度升高也会加快催化剂的 较大的问题，给出两种乙炔转化率分配方案；最后
失活速率。因此，通过调整各床层的入口操作条 基于严格的反应器动态机理模型，求解在反应器全
件，合理分配各个床层的乙炔转化率，保证反应器 周期运行过程中不同乙炔转化率分配比例下的操
运行时各床层内温度尽可能在最佳反应温度范围 作优化问题，从而给出最优的乙炔转化率分配方案
内，在此基础上进行操作优化是很有必要的，这可 及入口操作条件变化。
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1 问题的提出
目前乙炔加氢反应器在实际生产过程中三个
床层乙炔转化率比例约为 68∶28∶4，乙炔加氢反应
大部分在第一床层，加氢反应放出的大量热量使得
在反应器运行时第一床层内温度快速升高，可能导
致床层内温度高于最佳反应温度范围，致使反应过
程中乙烯选择性变差，过多乙烯被消耗转化成乙
烷，乙烯产量下降，研究人员在进行常规的全周期
操作优化过程中并未考虑此问题。
1.1 乙炔加氢反应器工艺简介
如今普遍使用的加氢装置是装填有固体催化 图1 乙炔后加氢工艺流程图
剂的固定床反应器，一般在绝热条件下运行。该反 Fig.1 Process flow chart of acetylene post hydrogenation

应系统通常有三个固定床，目的是确保出口乙烯质 床层的乙炔转化率，保证反应器运行过程中各床层
量满足生产要求。图 1 是乙炔后加氢工艺流程图[7]， 内温度尽可能在最佳反应温度范围。根据化学反
首先混合气体经换热器调整至适合反应的温度后 应工程理论，反应器三个床层乙炔转化率平均分配
进入床层 1 进行脱炔反应，为确保后面床层中乙烯
是最理想的分配方案，因此将三个床层乙炔转化率
的选择性，出口气体先经换热器进行降温，再通过
比例 33∶33∶33 作为方案Ⅰ，该方案保证反应器运行
绿油塔去除气体中存在的绿油，之后混合气体分别
期间各床层的加氢反应平缓进行，床层内不会存在
到床层 2、床层 3 除去剩余的乙炔杂质。
较大的温升。考虑实际生产过程中的安全性，在反
1.2 实际生产过程中存在的问题及解决方案
应器运行期间床层 1 和床层 2 为反应床层，床层 3 为
为了探究乙炔加氢反应器在生产过程中可能
保护床层，因此将三个床层乙炔转化率比例 45∶45∶
出现的问题，使用实际生产过程中的入口操作条件
10 作为方案Ⅱ，两种方案的各床层入口操作条件具
进行反应器运行模拟，具体操作条件见表 1 中的当
前生产方案。反应器运行过程中的各床层内温度 体调整见表 1。图 2(b)为两种乙炔转化率分配方案

与乙炔转化率变化如图 2(a)所示，反应器第一床层 在反应器运行过程中各床层内温度变化曲线，通过

乙炔转化率约 68%，乙炔加氢反应放出大量的热， 合理分配反应器各床层乙炔转化率使得各床层内
致使反应器第一床层中后段温度超出最佳反应温 温度都在最佳反应温度范围，保证反应器运行期间
度范围，这将导致第一床层内的乙烯选择性降低， 三个床层整体的乙烯选择性，有效抑制乙烯被加氢
过多乙烯转化成乙烷，乙烯产品产量降低。 转化成乙烷。
为了解决实际生产过程中存在的问题，本文拟 文献[14] 提出的常规全周期稳态操作优化，并未
通过调整反应器各床层入口操作条件，合理分配各 考虑生产过程中反应器各床层乙炔转化率分配问
表1 反应器的入口操作条件调整
Table 1 Adjustment of reactor inlet operating conditions
床层 操作方案 乙炔转化率/% 操作点 入口温度/℃ 入口氢气流量/(kg·h−1)
床层 1 当前生产方案 68.0 A 47.65 29.40
方案Ⅰ（平均） 33.3 A' 保持 ↓↓
方案Ⅱ（安全） 45.0 A″ 保持 ↓
床层 2 当前生产方案 28.0 B 48.65 13.92
方案Ⅰ（平均） 33.3 B' 保持 ↓
方案Ⅱ（安全） 45.0 B″ 保持 ↑
床层 3 当前生产方案 4.0 C 49.65 0.78
方案Ⅰ（平均） 33.4 C' 保持 ↑↑
方案Ⅱ（安全） 10.0 C″ 保持 ↑
·4554 · 化 工 学 报 第 73 卷

2.1 乙炔加氢反应动力学模型
反应器内可能发生的反应为[25]：
主反应
C2H2+H2 C2H4 (1)
副反应
C2H4 +H2 C2H6 (2)
C2H2 +2H2 C2H6 (3)
mC2H2+nC2H4 绿油 (4)
nC2H2 绿油 (5)
[15]
反应动力学模型为
E1
-
-r 1 ( Z,R,t) = k 1 e p sck ( Z,R,t)θ k ( Z,R,t) (6)
R g T ks

p ( Z,R,t) p ( Z,R,t)
E s s
- 2s
-r 2 ( Z,R,t) = k 2 e bk ck
(7)
R gT k

p sak ( Z,R,t)
p sak 2 ( Z,R,t) p sck ( Z,R,t)
E3
-
-r 3 ( Z,R,t) = k 3 e (8)
R g T ks
3
[1 + p s
ak ( Z,R,t) ]
式中，r1、r2 和 r3 分别表示乙炔加氢、乙烯加氢和
绿油的反应速率；k1、k2 和 k3 为指前因子；E1、E2 和 E3
为反应活化能，J·mol−1；Rg 为气体常数，数值为 8.314
J·mol−1·K−1；T 为温度，K；θ 为催化剂活性；p 为气体
压力，kPa；Z 和 R 分别为反应器轴向无量纲长度和
反应器径向无量纲半径[15]；t 为反应时间，s；下角标
k=1,2,3 分别表示第一、第二、第三床层；i=a,b,c 分别
表示乙炔、乙烯和氢气；上角标 s 为固相。
2.2 反应器严格动态机理模型的选用
本文采用的乙炔加氢反应器二维非均相动态
图2 反应器运行过程中各床层温度与乙炔转化率的关系
Fig.2 Relationship between bed temperature and acetylene 机理模型如下。
conversion rate during reactor operation 流体相质量和热量衡算[14]
∂p gi,k ( Z,R,t) ∂p g ( Z,R,t)
ε = -u i,k +
题，乙烯产量可能还有提升空间。因此，本文通过 ∂t ∂Z
é ∂2 p gi,k ( Z,R,t) 1 ∂p gi,k ( Z,R,t) ùú (9)
在常规全周期稳态操作优化模型中添加反应器各 εD R,i êê + ú+
ë ∂R 2
R ∂R û
床层乙炔转化率约束，建立乙炔转化率分配操作优 k ggi a [ p si,k ( Z,R,t) - p gi,k ( Z,R,t) ]
化模型，并依据方案Ⅰ和方案Ⅱ的乙炔转化率分配 ∂T kg ( Z,R,t) ∂T g ( Z,R,t)
ερ g c gp = -ρ g uc gp k +
比例进行全周期操作优化,保证反应器在全周期运 ∂t ∂Z
é ∂2 T kg ( Z,R,t) 1 ∂T kg ( Z,R,t) ùú (10)
行过程中的乙烯选择性，从而达到提升乙烯产品产 λ gR êê + ú+
ë ∂R 2
R ∂R û
量的目的。 ha [ T ks ( Z,R,t) - T kg ( Z,R,t) ]
催化剂相质量和热衡算[14]
2 乙炔加氢反应过程模型及其改进 ∂p si,k ( Z,R,t)
(1 - ε) = k ggi a [ p gi,k ( Z,R,t) -
∂t (11)
首先需要建立严格的反应器动态机理模型，以 p si,k ( Z,R,t) ] + (1 - ε)θr i
便对乙炔加氢反应器全周期操作优化进行研究，寻 ∂T ks ( Z,R,t)
(1 - ε) ρs c sp = ha [ T kg ( Z,R,t) - T ks ( Z,R,t) ] +
∂t
找最优的乙炔转化率分配方案及最优的入口操作 (12)
é ∂2 T ks ( Z,R,t) 1 ∂T ks ( Z,R,t) úù
ú + ∑η j θ (-r j ) (-ΔH j )
2
λ sR êê +
条件。本节将对本文所应用的乙炔加氢反应过程 ë ∂R 2
R ∂R û j=1
建模进行说明。 式中，ε 为催化剂孔隙率；u 为气体流速，m·s−1；
第 10 期 www.hgxb.com.cn ·4555 ·

DR 为气体扩散系数，m2·s−1；kg 为相间传质系数，m· 考虑温度对绿油累积浓度影响的表达式如

s ；a 为催化剂比表面积，m ；ρ 为平均密度，kg·m ；
−1 −1 −3
式（17）。
cp 为比热容，J·kg ·K ；λR 为热导率，W·m ·K ；h 为−1 −1 −1 −1
(
C g Z,R,Γ = ) ∫
Γ
( ) (
k c p sak 2 Z,R,Γ p sck Z,R,Γ ) dΓ3
(17)
相间传热系数，W·m−2·K−1；η 为反应效率因子；ΔH
0
[1 + K C2 H2 p ( Z,R,Γ ) ]
s
ak

为反应热，J·mol−1；上角标 g 为气相。 对式(14)催化剂失活模型修正得

乙炔转化率的计算式如式（13）。 θ k ( Z,R,Γ ) = θ k ( Z,R,0 ) -

y=
N [ C 2 H 2 ]in - N [ C 2 H 2 ]out
(13) ∫
Γ
kd e
-
Ed
R g T ks ( Z,R,Γ ) (
k c p sak 2 Z,R,Γ p sck Z,R,Γ) ( ) dΓ (18)
N [ C 2 H 2 ]in 3
0
[ 1 + K C H p sak Z,R,Γ ( )]
式中，N[C2H2]表示乙炔气体的物质的量，mol；
2 2

式中，Cg 表示绿油累积浓度。修正后的失活模
下角标 in 表示床层入口，out 表示床层出口。
型考虑了温度对绿油累积的影响，
在原有的绿油累积
2.3 催化剂失活动力学模型的修正
表达式基础上增加了两个与温度相关的指前因子。
催化剂失活受多种因素影响[26]，而对于加氢反
2.4 模型验证与分析
应器所应用的催化剂，温度和绿油是影响催化剂活
为验证修正后的催化剂失活模型能否表征实
性的两个主要因素。在反应器运转后，床层内会发
际生产运行情况，通过 gPROMS 对本文所应用的反
生低聚反应生成绿油，黏附在催化剂上，使得催化
应器模型和修正后的失活模型进行反应器运行模
剂有效面积变小，活性变差。而绿油的生成不仅仅
拟 180 d。由于修正后的失活模型考虑了温度对绿
与乙炔浓度和氢气浓度有关，当温度升高时，生成
油累积的影响，因此首先分析入口温度变化时修正
绿油的速率也加快，因此绿油的累积应考虑温度的
因子 kc、K C H 对绿油累积的影响是否符合实际生产，
2 2

影响。
并将修正后的催化剂失活模型与原失活模型的催
文献[14]提出的催化剂失活模型如式（14）。
化剂失活规律进行对比，然后考虑到现如今主要是
θ k ( Z,R,Γ ) = θ k ( Z,R,0 ) -
通过改变各反应床层的加氢量和入口温度对乙炔
∫
Γ
kd e
-
Ed
R g T ks ( Z,R,Γ ) (
p sak 2 Z,R,Γ p sck Z,R,Γ ) ( ) dΓ (14)
加氢反应器进行控制和优化[29]，因此分析入口温度
0
[1 + p s
ak ( Z,R,Γ ) ] 3

和入口加氢量变化时对催化剂活性及乙炔转化率
式中，kd 为催化剂失活常数；Ed 为催化剂失活活
的影响。反应器模拟运行的操作条件见表 2，运行
化能；Γ 为慢时变系统的长效时间[27]，d，而反应动力
结果以反应器第一床层为例。
学模型和反应器动态机理模型中的 t 为反应时间，s。
表2 模拟运行的操作条件
本文所做优化为稳态优化，因此 t 和 Γ 等效，单位同
Table 2 Operational conditions for the simulation run
为 d。此失活模型应用积分形式对绿油累积做出表
项目 操作变量 符号及单位 数值
述，但未考虑温度对绿油累积的影响。
床层 1 入口氢气分压 p gcl(0,R,Γ)/kPa 29.55
文献[28]通过将实验结果与其他研究人员研究成
入口温度 T 1g(0,R,Γ)/K 320.8
果相结合，从乙炔-乙烯加氢反应机理推导出 C（绿
4 入口乙炔分压 p ga1(0,R,Γ)/kPa 29.55
油）反应速率，如式（15）所示。 入口乙烯分压 p (0,R,Γ)/kPa
g
b1 1684.35
k c p 2a p c 床层 2 p gc2(0,R,Γ)/kPa 14.00
rC = (15) 入口氢气分压
4

(1 + K p ) C2 H2 a
3
入口温度 T (0,R,Γ)/K
g
2 321.8

式中，r C 为绿油反应速率；kc 为绿油生成表观反 床层 3 入口氢气分压 p gc3(0,R,Γ)/kPa 0.79

4

入口温度 T (0,R,Γ)/K
g
3 322.8
应速率；K C H 为乙炔在催化剂表面的吸附速率。根
2 2
运行周期 时间 Γ/d 180
据化学反应工程理论，反应速率和吸附速率与温度
有关，温度越高，反应速率与吸附速率越快[26]，绿油 保持入口加氢量不变，改变反应器入口温度初
累积速率也相应加快。因此，将 kc、K C H 分别设定为 值见表 3，修正后的失活模型入口温度变化时系统
2 2

式（16）的形式。 运行 180 d 的第一床层绿油累积浓度如图 3(a)所示，

-
Ec 当入口温度升高时，生成绿油的副反应速率加剧，
k c = k'c e ( )
R g T ks Z,R,Γ

Ea (16) 绿油累积浓度也升高，说明修正因子 kc、K C H 对绿油 2 2

-
KC H = K ' e
R g T ks ( Z,R,Γ )
2 2 C H
2 2
累积的影响符合实际生产。
·4556 · 化 工 学 报 第 73 卷

表3 反应器第一床层入口温度变化 活模型入口温度变化系统运行 180 d 的第一床层催

Table 3 Inlet temperature change of the first reactor bed 化剂活性变化，当入口温度升高时，绿油累积浓度
项目 p gc1(0,R,Γ)/kPa T 1g(0,R,Γ)/K 越高，催化剂失活速率越快。从图 4 中可以看出，随
模拟 1 29.55 320.8
着入口温度的升高，原失活模型催化剂失活速率越
模拟 2 321.8
慢，这与实际不符，而从图 3(b)修正后的失活模型系
保持
模拟 3 保持 322.8
统运行模拟结果可以看出，随着入口温度的升高，
图 3(b)和图 4 分别为修正后的失活模型和原失 催化剂失活速率越快，与实际生产相符合。修正后

图3 修正后失活模型 180 d 的反应器运行模拟

Fig.3 180 days reactor run simulation of modified deactivated model
第 10 期 www.hgxb.com.cn ·4557 ·

剂逐渐失去其活性，这不仅会使过多乙烯被消耗转
化成乙烷，乙烯产量下降，而且也会使出口的气体
中乙炔含量变高，乙烯产品质量不满足生产要求。
而床层入口的温度和入口的氢气流量影响着催化
剂的失活速率和乙烯的选择性，因此，文献[14]在考虑
催化剂失活的情况下，提出了以最优经济效益为优
化目标的全周期操作优化方法。本文则以一个周
期内的最大乙烯产品累积产量为优化目标，通过
gPROMS 模拟反应器运行并实现与 Matlab 的数据传
输，利用 Matlab 中的优化算法 SQP 进行求解,常规全
周期优化模型表述如式（19）。
图4 原失活模型入口温度变化系统运行 180 d 的第一床层
J x,u,θ = ∑M C
Γf

催化剂活性 max ( ) j=1

Fig.4 First bed catalyst activity of the inlet temperature change

( )
s.t. f x,u,θ = 0 (19)
system running for 180 days of original deactivated model
g ( x,u,θ ) ≤ 0
α lb ≤ α ≤ α ub
的失活模型反应器入口温度变化时第一床层的乙
炔转化率如图 3(c)所示，当入口温度升高时，床层内 式中各符号解释详见表 5、表 6。

主副反应加剧，使得乙炔转化率升高。 表5 全周期操作优化模型符号说明
保持反应器入口温度不变，改变反应器入口加 Table 5 Symbolic description of full-cycle operation
optimization model
氢量初值（表 4）,修正后的失活模型反应器入口加氢
量变化时第一床层催化剂活性变化如图 3(d)所示， 符号 说明
优化目标(J) 全周期乙烯产品累积产量
当入口加氢量升高，加氢反应剧烈，放出大量的热，
乙烯产品产量(MC) 单日乙烯产品产量
使得床层内温度升高，绿油累积速率加快，导致催
周期(Γf) 优化运行 180 d
化剂失活变快。修正后的失活模型反应器入口加 反应过程模型 f(·) 操作优化应用的模型，表达式见式(6)~式(12)
氢量变化时第一床层乙炔转化率变化如图 3(e)所 操作优化约束 g(·) 操作优化约束见表 6
示，依据加氢反应动力学，增加入口加氢量使得床层 催化剂活性(θ) 操作优化考虑催化剂活性变化，
表达式见式(18)

内主反应乙炔加氢反应加剧，
使得乙炔转化率升高。 出口乙炔摩尔分数(α) α 为乙炔摩尔分数，αlb=1×10−6，αub=1×10−5
各床层入口乙炔分压 各床层出口乙烯分压
表4 反应器第一床层入口加氢量变化
状态变量(x) 各床层入口乙烯分压 各床层出口氢气分压
Table 4 Inlet hydrogen change of the first reactor bed
各床层出口乙炔分压 各床层出口温度
项目 T 1g(0,R,Γ)/K p gc1(0,R,Γ)/kPa
模拟 4 320.8 27.55 表6 操作优化约束
模拟 5 保持 28.55 Table 6 Constraints of operation optimization
模拟 6 保持 29.55
床层 优化变量(u) 符号及单位 优化约束 初值
床层 1 入口温度 T 1g(0,R,Γ+1)/K T 1g(0,R,Γ)±0.03 320.8
通过对修正后的失活模型进行反应器模拟分
入口氢气分压 p gc1(0,R,Γ+1)/kPa p gc1(0,R,Γ)±0.05 29.55
析，结果表明修正后的催化剂失活动力学模型能表
床层 2 入口温度 T 2g(0,R,Γ+1)/K T 2g(0,R,Γ)±0.03 321.8
征实际生产情况。而从图 3(c)、(e)可以看出，在反应 入口氢气分压 p (0,R,Γ+1)/kPa p (0,R,Γ)±0.05
g g
14.00
c2 c2

器长时间运转过后，入口操作条件不变，乙炔转化 床层 3 入口温度 T 3g(0,R,Γ+1)/K T 3g(0,R,Γ)±0.015 322.8

率会缓慢降低，这是催化剂失活引起的。 入口氢气分压 p gc3(0,R,Γ+1)/kPa p gc3(0,R,Γ)±0.015 0.79

3 乙炔加氢反应器全周期操作优化 常规全周期操作优化是以当前实际生产方案
为初始条件进行的，各床层入口加氢量变化如图 5
3.1 当前生产方案：常规全周期操作优化 (a)所示，为提高第一床层内的乙烯选择性，避免由
由于在反应器长时间运转后，反应器内的催化 加氢反应放出大量的热使床层内存在较大的温升，
·4558 · 化 工 学 报 第 73 卷

图5 常规全周期操作优化
Fig.5 Conventional full-cycle operation optimization

第一床层入口加氢量缓慢下降，第二、第三床层入 层乙炔转化率降低，第二、第三床层乙炔转化率小
口加氢量升高，以便除去反应器内未反应的乙炔， 幅度上升。
保证出口乙烯产品质量。各床层入口温度变化如 从常规全周期操作优化结果来看，由于大部分
图 5(b)所示，为防止过多乙炔进入第三床层，需升高 乙炔气体在第一床层进行加氢转化，反应放出大量
第一、第二床层入口温度，保证床层的乙炔转化率， 的热使得床层内温度高于最适合乙炔加氢反应的
而混合气体到第三床层时，乙烯浓度较高，需降低 温度范围，乙烯选择性变差，且第一床层温度过高，
入口温度保证反应过程中的乙烯选择性。图 5(c)为 结合高浓度的乙炔和氢气，使得床层内副反应绿油
各床层出口温度变化，在全周期运行过程中，第一 累积速率加快，催化剂快速失活。通过上述分析，
床层入口加氢量的减少使得床层内加氢反应放出 在一个运行周期内的乙烯产量可能还有优化空间，
的热量变小，第一床层出口温度逐渐降低，但基本 因此，3.2、3.3 节分别对两种反应器各床层乙炔转化
都高于 80℃，由此推知，反应器第一床层内的温度 率分配方案进行优化。
存在超出最佳反应温度范围的部分，第二床层入口 3.2 方案Ⅰ：全周期乙炔转化率平均分配操作优化
加氢量的增加和入口温度的升高，使得第二床层出 为了保证全周期优化过程中乙炔气体按照既
口温度持续上升，第三床层入口加氢量增加使得床 定的乙炔转化率分配方案在各床层进行加氢转化，
层内温升变大，而入口温度的降低使得第三床层出 在常规全周期操作优化模型中添加乙炔转化率约
口温度无大幅度变化。图 5(d)为各床层的乙炔转化 束，提出了反应器全周期乙炔转化率分配操作优化
率变化，由于反应器入口操作条件的变化，第一床 模型。
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J ( x,u,θ ) = ∑M C
Γf

max
加氢反应放热量增大，因此需要使第一、第二床层
j=1
入口温度逐渐趋于平缓，保证反应过程中的乙烯选
s.t. f ( x,u,θ ) = 0
择性，而在整个反应过程中，需要降低第三床层入
g ( x,u,θ ) = 0
(20) 口温度，提升乙烯产品产量。方案Ⅰ优化的出口温
y[1lb ] ≤ y [1 ] ≤ y[1ub]
y[lb2 ] ≤ y [ 2 ] ≤ y[ub2 ] 度变化如图 6(c)所示，由于合理分配了各床层乙炔
y [3]
lb ≤y [3]
≤y [3]
ub
转化率，反应器各床层出口温度均在乙炔加氢最佳
α lb ≤ α ≤ α ub 反应温度范围内，且各床层乙炔加氢反应平缓，床
式中，上角标[1]、[2]、[3]分别表示第一床层、第 层内不会有较大的温升，由此可推知床层内的温度
二床层、第三床层；下角标 lb 表示下限值，ub 表示上 也应在最佳反应温度范围内。方案Ⅰ优化的乙炔
限值。 转化率变化如图 6(d)所示，由于模型中附加了乙炔
首先对三个床层的乙炔转化率平均分配方案 转化率平均分配约束，使得三个床层的乙炔转化率
Ⅰ进行全周期操作优化，操作条件初值见表 7，乙炔 在全周期运行过程中无明显变化。
转化率分配约束见表 8。为了对比各个方案的乙烯 常规操作优化和方案Ⅰ操作优化的反应器出
产量，固定优化变量约束不变。 口乙烯质量流量对比如图 7，方案Ⅰ全周期操作优
方案Ⅰ优化的入口加氢量变化如图 6(a)所示， 化的乙烯产品质量流量在全周期运行过程中一直
由于第一床层初始入口加氢量大幅度降低，反应器 高于常规全周期操作优化。由此可知，通过调整入
入口乙烯和乙炔摩尔分数大幅度提升。因此，提升 口操作条件合理分配反应器各床层乙炔转化率进
第一和第二床层入口加氢量以除去乙炔气体，而通 行全周期操作优化是有必要的，这使得各床层内温
入第三床层的气体中乙烯浓度较高，为提高反应过 度尽可能在乙炔加氢最佳反应温度范围内，保证反
程中的乙烯选择性同时保证出口乙烯产品质量满 应器运行过程中各床层的乙烯选择性，达到提升反
足生产要求，在反应初期，降低第三床层入口加氢 应器一个运行周期内的乙烯产品产量的目的。

量，而随着反应持续进行第三床层入口加氢量逐渐 3.3 方案Ⅱ：全周期乙炔转化率安全分配操作优化

在 实 际 生 产 过 程 中 ，考 虑 反 应 过 程 中 的 安 全
趋于平缓。方案Ⅰ优化的入口温度变化如图 6(b)所
性，将大部分乙炔在反应器的第一床层和第二床层
示,反应前期，第一、第二床层内乙炔浓度较高，为保
进行加氢转化，第三床层作为保护床层来确保出口
证第一、第二床层的乙炔转化率，入口的温度缓慢
的乙炔浓度满足工艺要求。而第三床层在实际生
升高，同时随着第一、第二床层入口加氢量的增加，
产中虽作为保护床层，但也应有少量的乙炔在该床
表7
层进行加氢转化，因此本文设定约 90% 的乙炔平均
乙炔转化率分配方案入口初值
Table 7 Inlet initial value of acetylene conversion rate
分配到第一床层和第二床层，约 10% 的乙炔分配到
distribution scheme
第三床层进行加氢转化，此乙炔转化率分配不仅考
床层 优化变量(u) Ⅰ Ⅱ-A Ⅱ-B Ⅱ-C
虑了实际生产过程中的安全性，且能有效降低第一
床层 1 入口温度/K 320.8 320.8 320.8 320.8
入口氢气流量/(kg·h-1) 13.67 18.41 19.60 20.10
床层内乙炔加氢反应放出的热量，确保床层内温度
床层 2 入口温度/K 321.8 321.8 321.8 321.8 尽可能在乙炔加氢最佳反应温度范围，从而提高反
入口氢气流量/(kg·h ) -1
13.63 20.25 19.30 18.90 应器运行过程中的乙烯选择性。然后依据正交实
床层 3 入口温度/K 322.8 322.8 322.8 322.8 验设计的思想，针对乙炔转化率安全分配给出三种
入口氢气流量/(kg·h-1) 13.63 2.54 2.54 2.54 乙炔转化率分配方案，将第三床层乙炔转化率固
表8 乙炔转化率分配方案
Table 8 Distribution scheme of acetylene conversion rate
乙炔转化率平均分配 乙炔转化率安全分配
项目
Ⅰ(33∶33∶33) Ⅱ-A(43∶47∶10) Ⅱ-B(45∶45∶10) Ⅱ-C(47∶43∶10)
0.32≤y[1]≤0.34 0.40≤y[1]≤0.46 0.42≤y[1]≤0.48 0.44≤y[1]≤0.50
乙炔转化率分配附加约束 0.32≤y[2]≤0.34 0.44≤y[2]≤0.50 0.42≤y[2]≤0.48 0.40≤y[2]≤0.46
0.32≤y ≤0.34
[3]
0.05≤y ≤0.15
[3]
0.05≤y ≤0.15
[3]
0.05≤y[3]≤0.15
·4560 · 化 工 学 报 第 73 卷

图6 全周期乙炔转化率平均分配操作优化
Fig.6 Full-cycle operation optimization of average distribution of acetylene conversion rate

7。对 3 种方案分别进行全周期乙炔转化率分配操
作优化，找出乙炔转化率安全分配中的最优分配方
案，在保证反应器运行过程中安全的前提下更多地
提升全周期乙烯产品产量。
乙炔转化率安全分配全周期操作优化三种方
案优化结果无明显差异，因此只选择乙烯产品产量
略高的方案Ⅱ−A 优化结果进行分析。方案Ⅱ−A 全
周期操作优化的各床层入口加氢量变化见图 8(a)，
反应初期，第一、第二床层入口氢气小范围变化，随
后入口加氢量无明显变化，值得注意的是，趋于平
图7 常规优化和乙炔转化率平均分配方案优化的反应器
缓后第一床层的入口加氢量小于第二床层，这是由
出口乙烯质量流量
于第一床层乙炔浓度较高，适量减少床层入口加氢
Fig.7 Ethylene mass flow at reactor outlet optimized by
conventional optimization and acetylene conversion average 量可以降低绿油累积速率，减缓催化剂失活速率，
distribution scheme 第三床层入口加氢量的增加保证了整个反应器内
的乙炔转化率，使得出口乙烯质量满足生产要求。
定，方案Ⅱ−A 为降低第一床层乙炔转化率，方案Ⅱ− 方案Ⅱ−A 全周期操作优化的各床层入口温度变化
B 为乙炔转化率平均分配，方案Ⅱ−C 为降低第二床 见图 8(b)，第一、第二床层入口温度持续升高，保证
层乙炔转化率，具体见表 8，入口操作条件初值见表 了床层内的乙炔转化率，第三床层入口温度持续降
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图8 全周期乙炔转化率安全分配操作优化
Fig.8 Full-cycle operation optimization of safe distribution of acetylene conversion rate

低，在出口乙烯质量满足生产要求的前提下保证床 烯质量流量，由于反应器出口气体中乙炔浓度超出
层内的乙烯选择性。方案Ⅱ−A 全周期操作优化的 约束范围，未进行操作优化的当前生产方案运行周
各床层出口温度变化见图 8(c)，由于大部分乙炔加 期只有 90 d，因此未在图 9 中示出。从优化结果来
氢反应在第一、第二床层，反应放出的热量使床层 看，全周期乙炔转化率平均分配（方案Ⅰ）和乙炔转
内温升略高，少量乙炔加氢反应在第三床层，床层 化率安全分配（方案Ⅱ−A、方案Ⅱ−B、方案Ⅱ−C）操
内温升较小，但三个床层出口温度在全周期运行过 作优化反应器出口乙烯质量流量均高于常规全周
程中均在乙炔加氢最佳反应温度范围内，由此可推 期操作优化。因此在反应器长周期运行过程中，合
知床层内的温度也应在最佳反应温度范围附近，全 理分配各床层乙炔转化率，保证各床层内的温度尽
周期乙炔转化率安全分配操作优化保证了反应器 可能在乙炔加氢最佳反应温度范围内是很有必要
运行过程中的乙烯选择性。方案Ⅱ−A 全周期操作 的，这将有效提高在反应器运行期间三个床层整体

优化的各床层乙炔转化率变化见图 8(d)，由于优化 的乙烯选择性，达到提高乙烯产品产量的目的。表

9 为 180 d 内各方案的乙烯产品累积产量和反应器
模型中加入了乙炔转化率分配约束，因此，各床层
出口乙烯产品相对反应器入口乙烯产品的累积增
乙炔转化率无明显变化。
量，乙烯产品累积产量和累积增量大小顺序依次为
4 结果讨论与分析 方案Ⅰ>方案Ⅱ−A>方案Ⅱ−B>方案Ⅱ−C>当前生产
方案（常规优化）>当前生产方案（未优化）。因此，
第 3 节对几种方案分别进行了全周期操作优 如果仅考虑一个周期内的乙烯产品产量收益，优先
化，图 9 为各方案全周期操作优化的反应器出口乙 选择乙炔转化率分配比例为 33∶33∶33 的方案Ⅰ。
·4562 · 化 工 学 报 第 73 卷

表9 系统运行 180 d 乙烯累积产品产量

Table 9 Cumulative product yield of ethylene on system at 180 days operation
优化方案 乙炔转化率分配 180 d 乙烯产品累积产量/t 180 d 乙烯产品累积增量/t
当前生产方案（未优化） 无 100831.04 251.16
当前生产方案（常规优化） 无 101339.92 713.90
方案Ⅰ 33∶33∶33 101573.55 844.68
方案Ⅱ−A 43∶47∶10 101521.03 816.23
方案Ⅱ−B 45∶45∶10 101511.91 812.62
方案Ⅱ−C 47∶43∶10 101505.81 808.25

的乙烯产品生成，从而达到提升乙烯产量的目的。

5 结 论
当前大部分乙炔加氢反应器在运行过程中未
考虑到各床层的乙炔转化率分配，对乙烯产品产量
产生较大的影响，而且催化剂失活模型存在精度问
题。因此，本文首先考虑了温度对绿油累积的影
响 ，对 已 有 的 催 化 剂 失 活 模 型 进 行 修 正 ，并 通 过
gPROMS 对修正后的催化剂失活模型进行反应器运
行模拟 180 d，分析入口温度和入口氢气流量对乙炔
图9 各方案优化的出口乙烯质量流量 转化率及催化剂活性的影响，然后从化学反应工程
Fig.9 Optimized outlet ethylene mass flow of each scheme 理论和实际生产过程中的安全性两个角度出发，给

但在实际生产过程中，出于对生产安全性的考虑， 出两种反应器各床层乙炔转化率分配方案，解决了
第一床层温升较大的问题，最后建立全周期乙炔转
选择方案Ⅱ−A 更为合适，该乙炔转化率分配方案不
化率分配操作优化模型，对两种乙炔转化率分配方
仅有效提升一个运行周期内的乙烯产品产量，而且
案进行优化，确定反应器三个床层乙炔转化率比例
能确保在实际生产过程中反应器运行更加安全，因
为 43∶47∶10 时为乙炔转化率最优分配方案。结果
此选择方案Ⅱ−A 各床层乙炔转化率分配比例 43∶
表明，相比于常规优化，考虑乙炔转化率分配的全
47∶10 为乙炔加氢反应器全周期乙炔转化率最优分
周期操作优化，乙烯产品产量更高。
配方案。
在目前生产过程中，约 68% 的乙炔进行加氢反 符 号 说 明
应在第一床层，反应放出大量的热使得床层内温度
a ——催化剂比表面积，m−1
超出最佳反应温度范围，这不仅会使乙烯加氢副反
Cg ——绿油累积浓度，mol·mol−1
应速率加快，造成乙烯产品产量降低，而且也会使
cp ——比热容，J·kg−1·K−1
床层内的绿油累积速率加快，催化剂失活变快。而 D ——气体扩散系数
通过合理分配反应器各床层的乙炔转化率，在此基 d ——反应器直径，m
础上进行全周期操作优化，不仅能保证在反应器运 E ——反应活化能，J·mol−1
行过程中床层内的温度在乙炔加氢最佳反应温度 ΔH ——反应热，J·mol−1

范围内，提升反应器三个床层整体的乙烯选择性， h ——相间传热系数，W·m−2·K−1
k ——反应动力学方程指前因子
而且能使三个床层整体的催化剂失活速率减慢。
kg ——相间传质系数，m·s−1
值得注意的是，合理分配反应器各床层乙炔转化
N ——摩尔流量，mol·s−1
率，还能减少反应器整体的入口氢气消耗量，使反 n ——反应器总床层数
应器床层内整体的乙烯加氢副反应减少，间接提升 p ——气体压力，kPa
反应器床层内的乙烯质量流量，在同时间内有更多 R ——反应器无量纲半径
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