第 卷 第 期 核 化 学 与 放 射 化 学

年 月

裂 片核 素 在岩 石 中 的 迁 移 研 究
’ 、 、

核素 在 花 岗岩 中的 吸 附 扩 散 渗 透 和 数 学 模 型

温 瑞媛 高宏 成 王 祥云 游铁锋
， ，

北 京 大 学 技 术物 理 系 北 京

以 模 拟 裂 片核 素 ”
、 ’
在 自行 设 计 的 吸 附槽 扩 散 槽 和 渗 透 槽 中分 别 做 了 核 素 在 整 块 花 岗岩
、 ， ’ 、

取 自北 京 周 口 店 中的 吸 附 扩 散 和 渗 透 实 验 测 得 了 含 岩 石 平 衡 水 在 岩 石 中的 孔 隙 流 速 弥散
。 、 ，

系数 和 迟 滞 因 子 根 据 核 素 在 花 岗岩 中 迁 移 过 程 的 吸 附 弥散 和 流 动 提 出 了 数 学 模 型 并 用 计 算 机 求
。

解得 到 核 素 在 花 岗岩 中随 时 空 变 化 的 分 布 函 数
’
关越 词 孔 隙流 速 弥散 系 数 迟滞因子

， ，

深 埋 于地 质岩 石 层 中 的 放射 性 废 物 经 过 很 长 时 间 的 自然 变 迁 和 浸 蚀 放射 性 核 素 会 随 地
。

下 水 流 逐 渐 渗出人 工 防护层 和 地 质 层 返 回 到 生 物 圈 因 此 核 素 随 地 下 水 流 在 岩 石 中 的 迁 移行
。 ，

为 与 规 律 是 人 们极 为关 注 的 问 题 核 素 在 岩 石 中 随 地 下水 流 迁 移 的 过 程 伴 随有 三 种 物 理 化 学
。 ， ，

作用 其一是 吸附 岩 石 的 主要 成 份 等 在 水 溶 液 中轻 基 化 随 溶 液 值 的不 同 固体 表
一 ， ，
面上带的 或 量 也 不 同 当 各 种 裂 片 核 素 的离 子 随 地 下 水 流 经 过 岩 石 孔 隙 时 便 与 之 进
， 。 。

行 程 度 不 同 的离子 交换 形 成 岩 石 孔 隙表 面 对 核 素 的 吸 附 其 二 是 弥 散 渗 出 人 工 防护 层 的 核
， 。 、

素在被 水 饱 和 的岩 石 中存 在 着 浓 度 差 因 此 产 生 分 子 扩 散 另 外 由于 液 体 粘 度 岩 石 孔 径 大 小
， ， ， ，

不 一 以 及 孔 道 迂 回 曲折 使 各 孔道 中 流 体 产 生 速 度 分 布 使 得 溶 质 形 成 浓 度 分 布 不 同浓 度 液
。 。

体 的 混 合便 形 成 机 械 弥 散 机 械 弥 散 和 分 子 扩 散 总 称 为水 动 力 弥散 其 三 是 核 素离 子 随 地 下
。

水 流 的宏 观 迁 移
， 、 ，

我 们 将 对 这 三 种 作 用 分 别 进 行 实验 包 括 吸 附动 力 学 实 验 扩 散 实 验 和 渗 透 实 验 等 并 把
。 ， 、 。

三 种 作 用 综 合起 来建 立 数 学 模 型 确 定 模 型 参 数 即 弥散 系 数 孔 隙流 速 和 迟 滞 因子
， ’ 。

求 解 所 得 方 程 得 到 渗透 迁 移 过 程 中核 素 在 岩 石 中 的 浓 度 随 时 空 变 化 的分 布

实验与结果
，

无 论 是 高 放废 物 还 是 中低 放 废 物 经 长 久 贮 存 后 迁 移 出 的 对 人 类 构 成 很 大 辐 射 危 害 的 核

核 工 业 科 学 基 金 资助 项 目
一 一 一 一
收 稿 日期 收到 修 改 稿 日期
 核化学 与放射化学 第 卷

〕 所 列 的 硒 的 标 准 电 极 电位 值 可 知 当
’， 。 ， ，

素 中都 有 川 可 有 多 种 氧 化 态 由文 献
， 一 ， 。 ， ’ ，

时 为氧化还 原 稳 定 态 故 实验用 溶 液 另外 从 的静 态 吸 附实 验 川 可 知 随
， ， 。 ，

降低 其 吸 附分 配 比增 加 则 所 需 的 实 验 时 间 加 长 因此 实验 溶 液 的 调至 其 电导
， 。

率为 实验温度 为 士

扩 散 实验
〕
、 。 ，
扩散 实 验 的 方 法 装 置 和 数 据 处 理 见 文 献 实 验 用 岩 样 直 径 笋一 厚度 二
， 。 一 ’ ·
一 ‘ ，
源 液 放 射性 浓 度 源
“
， 。

液体积 测量池溶液体积 实验测得

，

扩 散 曲线 示 于 图 扩 散 曲线 的直 线部 分斜 率 为
一 一 ’ ·
一 ‘ · 一 ’ ，
由它 算得 本 征 扩 散
一 ’ 。

系数 一 扩 散 传质 速 率 一 直
一 ‘ 一 ’ · 一 ’ 。

线斜 率 测 量 池 体积 一 由
。
扩 散 曲线 的 直 线 部 分 外 推 得 到 横 坐 标截 距
即 为 稳 定 扩 散 的穿 透 时 间 此 值 与 文 献 〔 〕
，

， 。

不 同 是 由 于 岩 样 的厚 度 不 同 所 致 由上 述 和
值 可 见 吸 附性 核 素 的扩散 传质是 相 当慢
。

的
、

吞 一
马
渗 透实 验 节
、

渗透 实验 的方法 装 置和 数据 处理 见文 献
。 ， ，
实 验 用 岩 样 笋一 一 源液 图 扩 散 曲线
‘， 一 ’ ·
一 ‘ ， 。
一 一 ， ·
一 ，。
放 射性 浓 度 岩样两 端 的液
△
。

位压差 一 实 验 测 得 的 渗 透 曲线 示 于
， 。
’ 一 ’ ·
一 ’ ·
一 ’ ，
图 流 量 曲线 示 于 图 渗 透 曲线 的 直 线 部 分 斜 率 为 从 而 算 得 的渗
’ 一 ‘ ·
一 ’ 。

透 传质速 率 一 直 线斜 率 测 量 池 体积 一 由 渗 透 曲线 的 直 线 部 分 外 推 得 到
。 ， 。

横坐 标截距 即 为 稳 定 渗 透 传 质 的 穿 透 时 间 由 流 量 曲线 的 斜 率 即 平 均 体 积 流 量

不甘
一 贡一一端，一峨厂 尸

图 渗透 曲线 图 本积 增 童 与 时 间 关 系 图
盛 一
 第 期 温 瑞 媛 等 裂 片核 素 在 岩 石 中 的 迁 移 研 究

， ’ 。
’
求得 达 西 流 速 一 又 从 非 吸 附核 素 的渗透 实 验 测得 的 平 均 有
。
由文 献 【
， 一 ’ 。 ，

效 孔 隙率 一 川 求得 孔 隙流速 一 训气 一 知 渗透过程 的
弥 散 系数 只 能 用 非 吸 附 核 素 在 相 同 的 流 动 条 件 下 测 定 在 文 献 「〕 中 已 在 相 同 的 △
。 ， ，

下 使用
， ’ 一 ’。 ， ，

同 样 的 岩 样 在 含 勺 的 岩 石 平 衡 水 的 渗透 实 验 中 测 得 火 它 就 是 本 实验
。

的纵 向弥散 系 数
又 据 文 献 〔 〕知 核 素 随 地 下 水 流 迁 移 的 迟 滞 因 子 为
，

、
，
一
，
孚凡
仁

， ， ，
， ， ，
式中 为水 的 迁 移 速 度 为 放 射 性 核 素 的迁 移 速 度 为 岩石密度 凡为
， 。

核 素的 吸 附 分 配 比 则
，
一 丛 体积流 量
。 一 “
稳 定 渗 透 传质 率 八
，，
‘ ’
，
已知 由式 求得 核素 在 花 岗岩 上 的 吸 附分 配 比 凡 二
。

吸 附动 力 学 实 牲
， ， ’ ，

在 聚 氯 乙 烯 瓶 内 将 两 片岩 样 吸 价一 悬 吊在 含 灰 的溶 液 中 吸 附
， 。 ，
瓶置 于 士 恒 温 水 浴 中 并 间 歇 进 行 电磁 搅 拌 从放 进 岩 样 开 始 记 时 按 时 取 样 测 量 溶
， 。
。 。 ， 。
。

液 的放 射性 浓度 测 得 的 吸 附 动 力 学 曲线 示 于 图 作 对 关 系 曲线 示 于 图 由图
， ， ， 。

可 见 花 岗岩 对 反 有 明 显 的 吸 附 作 用 其 吸 附过 程 符 合 方 程川

’ ”

”
否
”
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”
几 ，

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、
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一
曰
八
二
一 ︸
︼

一
图 吸 附 动 力学 曲线 图
。 。 ，

与 时 间 ， 的 关 系 曲线

数 学 模型
、 。

将 放 射性 核 素 随 地 下 水 在 岩 石 中 的 迁 移 弥散 和 吸 附 的 复 杂 过 程 进 行 合 理 简化 假 设 岩 石
， ， ，

孔 隙 均 匀 且 各 向 同性 地 下 水 流 经 有 限 长 的 多孔 岩石 介 质 仅 在 方 向 上 做 单 向流 动 孔 隙
。 ， 。

流速 为 放 射 性 源 溶 液 以 恒 定 浓 度 输 入 溶 液 流 经 岩 石 孔 隙 的 对 流 弥 散 作 用 由弥 散 系数
， ， 。

表 征 核 素在 岩石 中的 吸 附 和 迁 移 的 动 态 稳 定 过 程 用 迟 滞 因 子 表 示 对 该 流 动 体 系做 微 分
 核 化 学 与放 射 化学 第 卷

， ，
二
段 距离内 时 间 内 的 物 料 衡 算 得 到 迁 移 方 程 即 一 维 对 流 弥 散 吸 附方 程 为
济 决
贪
一 贪
二 ，二
刀 ‘ 一 划
石
走不
七

根 据 实验 装 置 设 置 的 起 始 和 边 界 条 件
，
‘任 ，、
、
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月
子
八 产 、，
了
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妻
〕
。 ， ，
侧 侧 侧

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· ·
侧
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， ，
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。 了
。

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。 · ·
占 一一 刀 八
级，
七 ， 一

。 二 ， 。

十 十 即 测 量 池 中迁 移 物 质 在 时 刻 的 浓 度 最 后 一 个条 件 的 物 理 意 义 是 在

—
。
二 侧
处 为一 个体积 为 的蓄 水 池 测量池
，
一 ’ ， 一 ’。 ， ， 一 了 ，
已知 一
一 ‘
只 一。
一 ， ， 一 。 ，
五 侧 只 八 一 用差分 法 在计算机 上 求 解
， 。

由 方 程 的 数 值 解 绘 出 的渗 透 曲 线 示 于 图 它 与 实 验 测 得 的 渗 透 曲 线 符 合 得 相 当 好 这 证 明数
、 、

学 模 型 的微 分 方 程 实 验 测 得 的 模 型 参 数值 边 界 条 件 的设 置 以 及 微 分 方 程 的 求解 都 是 合理
， ’ 。 了
的 用 该 模 型 方 程 描 述 吸 附性 核 素 在 花 岗岩 中的 渗 透 迁 移 是 适 用 的 进 而 求 得 在岩石
， 。

中的 分 布 曲 线 示 于 图

，
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。
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，
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图 令求 得 的 渗 透 曲 线
公 图 在 岩样 中的分 布 曲线

’ ，
「
’〕
对 于 深 埋 于 岩 石 层 中的 它 在岩 石 中的迁 移还 可 用式 来描述
、

乎 贪 贪
少 二 下 刃 二， 入式 苗
理
丈不
‘ 一 之
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一 ‘
一 找 了
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， 。
人 为衰 变 常 数 其 余符号 同式 初 始 和 边 界 条件 为
， ， 、‘
，
了 、
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，
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决
镇 镇 。
 第 期 温 瑞 媛 等 裂 片核 素 在 岩 石 中 的 迁 移 研 究

，
一 贪 了

—
， ，
二
一 刀 〔 丈了
乞
镇
，

式 中的 为输 入 浓 度 函 数 可 表 示 为
。
才， 一 ‘
， 镇
言 一 九
‘ 、 。 。

为输 入 浓 度 初 始 值 用 变 换 法 可求 出 方 程 在初始及边界条件 一 下 的分 析 解
一 ’‘
尺，
， ， ， 一 ， ，

图 给 出 了一 个例子 其 中 只 几
一 ’ 一 ’ ， 。 ， ’ ， ，

岩层厚度 由图 可 见 核 素 随 地 下 水 流 迁 移 得 比较 慢 经 过
。

核 素移 动 前 沿 不 到

讨 论

在 探讨 核 素在地 质 层 中的迁 移 规律
， ，

时 用 碎 岩 或 碎 岩 装 柱 做 实 验 时 由于 岩 石 破
，

碎会产生大量新表面 使 实验结 果 与 实际 相 差
， 。

甚 远 若 用整块岩石 研 究才接 近真 实情况 但

。

核 素 在 岩 石 中 长 距 离 迁 移 实 验 所 需 时 间太 长
，

本 文采 用有 限厚度岩样做 实验 取 得 相 关 数
， ， 、

据 建立数学模型 进 而计算长距 离 长 时 间核
，

素 迁 移分 布 状 况 这 可 能 是 一 种 比 较 符 合 客 观
。

实 际 的科 学 方 法
，

在 渗 透 实验 中 通 过 保 持 岩 样 两 端 恒
， 。

定 的液 位 差 以 达 到 孔 隙 流 速 恒 定 实 验 测 得
的 渗 透 曲 线 的准 直 线部 分 表 征 渗 透 传 质 达 到
，

相 对 稳 定 状 态 由它 的斜 率 可 求 得 稳 定 过 程 的 〔， 〔 林
、
， 。
距 之
传 质速 率 从 而 可确 切 求得 迟 滞 因 子 将 它 代
， 。

入 模 型 方 程 计算结 果 与 实验 符 合相 当好 这
表 明建立 的模 型 中采 用 迟 滞 因子 为 模 型 参 数
，
， ， 。
图 在 长 距 离 岩 石 中的 迁 移
好 它 意 义 明确 数 值 易 测
， ’ 迁 移时 间
由实 验 和 计 算 可 知 花 岗 岩 对 有 。
书
， 。

明 显 的 吸 附 作 用 迁 移 比较 慢 因 此 以 花 岗岩
’ 。

作 屏 障对 的迁 移 能 起 到 一 定 程 度 的 阻 滞 作 用

参 考 文 献

。
， ，

刘 元 方 当 前 核 素 迁 移 研 究 的 若 干 进 展 核 化 学 与放 射 化 学 一
，

杭 州大学 分 析 化学 教 研 室 分析 化学 手 册 第 一 分 册 第 版 北 京 化学 工 业 出 版 社
， ， ，
王家 君 吴 非 黄 燕 等 裂 片核 素 的 迁 移 研 究 第三 次全 国 核 化学 与放 射 化学 学 术讨论 会 论 文摘 要 集 上海

， ， ， ， ，

温瑞 媛 高 宏成 刘 元 方 等 裂 核 素 在 岩石 中 的 迁 移 研 究 核 化 学 与放 射化 学 一
， ，
’ ， ，
，

欲 瑞 缓 高 宏 成 彭 水 忠 等 裂 片核 素在 岩石 中 的 迁 移 研 究 核 化学 放 射 化学 一
 核 化 学 与放 射 化 学 第 卷

， ，
温 瑞 缓 王 祥 云 高 宏 成 裂 片 核 素 在岩 石 中 的 迁 移研 究 二 核 化 学 与放 射化 学 一
， ，

刘 兆 吕 张 兰生 地 下 水 系统 的 污 染控 制 第 版 北 京 中 国 环 境 科学 出 版 社
，

安德 鲁宾 水 溶 液 吸 附 化 学 刘莲 生 译 第 版 北 京 科 学 出 版 社

， ，

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