IEEE TRANSACTIONS ON APPLIED SUPERCONDUCTIVITY, VOL. 9, NO.

2, JUNE 1999 2387 Tăng trưởng của màng siêu dẫn Hg-1212 rất
mỏng
L. Fang, S. L. Yan, T. Aytug, A. A. Gapud, B. W. Kang, Y. Y. Xie và J. Z. Wu
Khoa Vật lý và Thiên văn học, Đại học Kansas, Lawrence, KS 66045, Hoa Kỳ
Tóm tắt — Màng HgBa2CaCu206 + b (Hg- High 1212) chất
lượng cao với độ dày dưới 100 nm đã được tổng hợp thành
công bằng quy trình trao đổi cation. Các bộ phim cho thấy sự
chuyển đổi siêu dẫn lên đến - 118 K gần với giá trị nội tại của
124 K đối với pha Hg-1212 và mật độ dòng điện tới hạn lên
tới 1,1x10 7A / cm2 ở 5 K, 1,14x10 6Mcm2 ở 77 K và
2,59x105A / cm 2 ở 100 K ở trường không.
I. GIỚI THIỆU
Việc phát hiện ra tính siêu dẫn trong chất siêu dẫn Tc cao
dựa trên Hg (Hg-HTSs: HgBa2Can_lCun02n + 2 + d, n = 1-5)
đã thu hút sự quan tâm đáng kể do nhiệt độ tới hạn cao (T) của
các vật liệu này [1,2]. Mặc dù có những khó khăn liên quan đến
tính chất dễ bay hơi cao của các hợp chất Hgbase, gần đây đã
có những tiến bộ đáng kể trong việc chế tạo màng Hg-1212 và /
Hg- 1223 chất lượng cao [3-7]. Thông thường, độ dày của các
màng này nằm trong khoảng 0,5-1 gm và độ dày tối thiểu vẫn
trên 200nm. Đối với nhiều ứng dụng vi điện tử, chẳng hạn như
thiết bị quang học, màng rất mỏng chất lượng cao với độ dày
dưới 100nm là cần thiết. Khó khăn chính trong việc chế tạo
màng mỏng hơn của HTS dựa trên Hg tăng lên từ việc hóa lỏng
vật liệu trong quá trình kết tinh màng trong quá trình ủ hơi Hg,
dẫn đến các đảo không liên kết khi độ dày màng dưới ngưỡng
nhất định. Ngoài ra, độ nhạy không khí nghiêm trọng của tiền
chất cuprate (Ba2Can_lCunOx ) được sử dụng trong quy trình
hai bước hiện đang được áp dụng làm phức tạp thêm quá trình
xử lý và dẫn đến khả năng tái tạo mẫu kém ngay cả đối với
màng dày. Để giải quyết những vấn đề này, gần đây chúng tôi
đã phát triển một sơ đồ phim tiền thân mới. Thay vì sử dụng
tiền chất Ba2Can_lCunOx không phản ứng, màng
TlyBa2Can_lCunOx phản ứng trước (y = l hoặc 2, n = 2 hoặc
3) phải chịu cùng một ủ hơi Hg [8] để thay thế Tl bằng Hg.
Trong quá trình trao đổi cation này, một mẫu biểu mô có thể
được hình thành trong flhn tiền thân. Điều này cho phép phát
triển màng Hg-HTS rất mỏng thông qua một cơ chế hoàn toàn
khác và loại bỏ tác động bất lợi không khí vì màng tiền chất
TlyBa2Can_lCunOx ổn định trong không khí. Trong bài viết
này, chúng tôi báo cáo chế tạo màng rất mỏng Hg-1212 biểu
mô với độ dày nhỏ hơn 100 nm trên chất nền LaA103 (001)
bằng quy trình cationexchange. Màng mỏng Tl-1212 biểu mô
được sử dụng làm màng tiền chất, được ủ trong hơi Hg để tạo
thành màng mỏng Hg-1212.
Bản thảo nhận ngày 15 tháng 9 năm 1998.
Công việc này được hỗ trợ một phần bởi AFOSR, NSF, NSF
EPSCoR và DEPSC0R.
thuộc vào thời gian phún xạ và thường được kiểm soát trong
phạm vi từ 50-200nm. Các màng lắng đọng được ủ trong 1
atm 02 bằng quy trình nấu kim loại ở nhiệt độ từ 8008500C.
Các màng tiền thân của Tl-1212 sau đó được niêm phong
trong một ống thạch anh được làm sạch trước và sơ tán với
các viên nén lớn Ba2Ca2Cu30x và HgBa2Ca2Cu30x và ủ
trong hơi Hg ở nhiệt độ cao, thường là 760-78000 trong 3-4
giờ để tạo thành màng Hg-1212. Tỷ lệ khối lượng giữa hai
viên số lượng lớn được áp dụng để duy trì áp suất hơi Hg
thích hợp. Sau khi thiêu kết, các màng được ủ thêm ở nhiệt
độ 3000C trong bầu khí quyển 02 chảy trong 1 giờ để tối ưu
hóa hàm lượng oxy của màng.
(Các) pha vật liệu và hướng được xác định bằng cách sử
dụng nhiễu xạ tia X (XRD) 0-20 lần quét từ bức xạ Cu Ka.
Kính hiển vi điện tử quét (SEM) được sử dụng để xác định
hình thái bề mặt màng. Tcs của phim Tl-1212 và phim
Hg1212 được xác định bằng cả phương pháp bốn đầu dò
vận chuyển điện và phép đo từ. Mật độ dòng điện tới hạn
(Jc) có thể được ước tính từ các phép đo từ với từ trường áp
dụng vuông góc với mặt phẳng của màng.
111. KẾT QUẢ
Các màng mỏng tiền thân của màng Tl-1212 là siêu dẫn
với Tc khoảng 80 K. Hình thái bề mặt của các màng được
quan sát bởi SEM thường mịn và đồng đều. Sung. I (a) cho
thấy phổ XRD của màng mỏng Tl-1212 dày 80 nm được ủ ở
825 0C. Như đã chỉ ra trong Hình. I (a), mẫu bị chi phối bởi
pha Tl-1212 với một phần không đáng kể của các pha tạp
chất. Pha Tl-1212 phát triển với hướng trục c vuông góc với
bề mặt chất nền như được chỉ ra bởi các đỉnh (001). Mô
hình XRD 0-20 của màng sau quá trình ủ hơi Hg được trình
bày trong Hình I (b), cho thấy phổ gần như không thay đổi
như mong đợi từ cùng một tinh thể Tl-1212
và các pha Hg-1212 có. Sự chuyển đổi từ Tl-1212
0 IEEE 1999
2388

1051-8223/99$10.00
IL. THỬ NGHIỆM

Màng tiền chất Tl-1212 được chuẩn bị bằng phương pháp

phún xạ dc-magnetron và phương pháp sau ủ. Màng tiền
chất không siêu dẫn được phun ra từ một cặp mục tiêu siêu
dẫn Tl-1212 lên chất nền đơn tinh thể LaA103 (001) trong 10 50 60 E
hỗn hợp Ar và 02 khí (Ar/ 02=4/1) với tổng áp suất 20
2@ (deg)
mTorr. Màng lắng đọng là vô định hình với thành phần kim
loại của Tl: Ba: Ca: Cu - 1: 2: 1: 2. Độ dày của màng phụ
 Hình 1. Các mẫu nhiễu xạ tia X cho (a) phim Tl-1212 dày 80nm
ủ ở 8250 C và (b) phim Hg-1212 (dày 80 nm) ủ ở 7800 C trong 3
giờ.
Tuy nhiên, với Hg-1212 được xác nhận bằng phép đo Tc.
Hình 2 cho thấy sự phụ thuộc nhiệt độ (T) của từ hóa dc
(M) làm mát bằng không trường (ZFC) của cùng một
màng Hg-1212 trong từ trường 5 Gauss được đo trong từ
kế thiết bị nhiễu lượng tử siêu dẫn (SQUID). Tc của màng
Hg-1212 cao tới 118 K, gần với giá trị nội tại của 124 K
đối với pha Hg-1212 và có thể so sánh với Tc (120-124 K)
thu được trên màng Hg-1212 dày (độ dày > 200nm) [8].
Người ta đã nhận thấy rằng giá trị Tc này cao hơn khoảng
38 K so với màng tiền thân Tl-1212. Ngoài ra, sự chuyển
tiếp suôn sẻ gần Tc cho thấy sự chuyển đổi gần như hoàn
toàn từ pha Tl1212 sang pha Hg-1212 sau khi ủ hơi Hg.
Để ước tính độ lớn của Jc từ các vòng M-H được đo ở
các nhiệt độ khác nhau cho cùng một màng Hg-1212,
công thức Bean đã được sử dụng: Jc=20 (M + -M_) / R. Ở
đây
02
U
-12 -0,6
0 20 40 60 80 100 120 140 160
Tenp«ature (K)
Hình 2. Từ hóa một chiều làm mát bằng không trường của màng
Hg-1212 (dày 80 nm) như một hàm của nhiệt độ trong từ trường 5
G.
107
10
105
104
chất lượng của phim Hg-1212 rất mỏng. Mặt khác
tay, cần đề cập rằng việc giảm Tc và Jc như vậy
20 40 60 80 100 120
Nhiệt độ (K)
Hình 3. Jc của màng Hg-1212 (dày 80 nm) là chức năng của nhiệt độ và
từ trường.
và M lần lượt là các nhánh trên và dưới của vòng trễ M-H.
R, bán kính tuần hoàn của dòng điện, được ước tính cho
một mẫu phim hình chữ nhật sử dụng, R = b (1-a / 3b)
trong đó a và b đại diện cho kích thước ngắn và dài của
mẫu. Các Jcs được tính toán được thể hiện trong Hình 3
dưới dạng các hàm của từ trường và nhiệt độ. Khi tính toán
các giá trị Jc, tổng diện tích phim (5 mm x 2,4 mm) đã
được sử dụng để tính toán đưa ra ước tính giới hạn thấp
hơn cho Jc. Ở trường không, Jc là 1,1x107 A / cm2 ở 5 K
và giảm xuống 1,14x106 A / cm2 ở 77 K. Các giá trị này
thấp hơn giá trị tốt nhất thu được trên màng dày hơn theo
hệ số 2-4 [9]. Ở nhiệt độ cao hơn, việc giảm Jc trở nên
đáng kể hơn. Ở 100 K và 110 K, Jcs lần lượt là 2,59x10
5A / cm2 và 9,1x104 A / cm2, thấp hơn hệ số 5-7 so với
báo cáo tốt nhất cho màng Hg-1212 dày. Tối ưu hóa hơn
nữa các điều kiện xử lý là cần thiết để cải thiện
Hình 4. Hình ảnh SEM của phim Hg-1212 dày 80nm được thực hiện bằng
quy trình trao đổi cation.
2389
THAM KHẢO
(11 S.N. Putilin, E. V. Antipov, O. Chmassem, và M. Marzio,
không phải là hiếm và đã được báo cáo trên các Tc cao khác
màng siêu dẫn (HTS) rất mỏng [10]. Kể từ khi một
Lớp bảo vệ có thể làm giảm đáng kể sự giảm này, nó
được lập luận rằng sự suy giảm oxy gần bề mặt màng có thể là
chịu trách nhiệm về các tính chất siêu dẫn xuống cấp của
HTS phim rất mỏng. Một cuộc điều tra so sánh mẫu
chất lượng với hoặc. không có lớp bảo vệ sẽ cung cấp
hiểu biết sâu sắc về vấn đề này.
Hình 4 cho thấy hình ảnh SEM điển hình của Hg dày 80 nm-
1212 phim. Hình thái mịn và cấu trúc tinh thể dày đặc
có thể thấy rõ trên bề mặt. Không có ranh giới hạt rõ ràng
sfructure hoặc vết nứt có thể nhìn thấy, cho thấy một kết nối tốt
Phim ở Thichess of 80nm.
IV. KẾT LUẬN
Màng Hg-1212 siêu dẫn có độ dày nhỏ hơn
100 nm đã được chế tạo trên chất nền LaA103 bởi
ủ màng tiền chất Tl-1212 biểu mô trong một bộ phim có kiểm soát
Hg-hơi. Tc lên đến 118K đã thu được trong các bộ phim này. Tại
trường áp dụng bằng không, Jc lên đến 1,1x107 A / cm2 ở 5 K và
đóng
đến Ix10S A / cm2 ở 110K. Những bộ phim rất mỏng này rất [10) X.X. Xi, J. Geerk, G. Linker, Q. Li và O. Meyer, "Tính chất chuẩn
hứa hẹn cho các ứng dụng vi điện tử khác nhau.
"Siêu dẫn ở 94 K trong HgBa2Cu04+ö", Tự nhiên (London) 362,
226 (1993).
[2] A. Schilling, M. Cantoni, JD Go, và H.R. Ott, "Siêu dẫn
trên 130 K trong hệ thống Hg-Ba-Ca-Cu-O", Nature 363, 56
[3] (1993). S.H. Yun và JZ Wu, "Siêu dẫn trên 130 K ở độ cao-
màng mỏng cuprate gốc thủy ngân chất lượng", Appl. Phys. Lett.
68, 862
(1996).
[4] S.H. Yun, J.Z. wu, SC Tidrow, D.W. Eckart, "Sự phát triển của
Màng mỏng HgBa2CaCu306 + 8 trên nền LaA103 sử dụng ủ hơi
Hg ở nhiệt độ nhanh", Appl. Phys. Lett. 68, 2565
(1996).
[5] F. Foong, B. Bedard, Q.L. xu, và S.H. Liou, "C-oriented (Hg,T1)-
phim siêu dẫn dựa trên Tc>125 K", Appl. Phys. Lett. 68,
1153 (1996).
[6] C. C. Tsuei, A. Gupta, G. Trafas, và D. Mitzi, "Siêu dẫn
Màng cuprate gốc thủy ngân với nhiệt độ chuyển tiếp không điện
trở là 124 Kelvin", Khoa học 263, 1259 (1994).
[71 J.Z. wu, S.H.Yun, A.Gapud, B.W.Kang, W.N. Kang, SC Tidrow,
T.P. Monahan, X.T. Cui, và W.K. Chu, "Sự phát triển biểu mô của
HgBa2CaCu206+ö màng mỏng trên chất nền SrTi03", Physica C
217, 219 (1997).
[8] J.Z. Wu, S.L. Yan và Y.Y. Xie, "Cation Exchange: A New Scheme
để tổng hợp siêu dẫn dựa trên Hg biểu mô chất lượng cao
Thin Films", nộp cho Applied Physics Letters.
[91 SL Yan, YY Xie, JZ wu, T. Aytug, A.A. Gapud, B.W. Kang, L.
fang, M. He, SC Tidrow, K.W. Kirchner, JR Liu, WK. Chu, "Cao
mật độ dòng điện tới hạn trong màng mỏng HgBa2CaCu206+ö biểu mô ",
Appl.
Vật lý Lette 73, 2989 (1998).
bị và siêu dẫn của YBa2Ca307_xfilms siêu mỏng", Appl.
Vật lý Lem 54, 23 (1989).