ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA

KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC

CHUYÊN ĐỀ LUẬN VĂN

Đề tài :
NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU GRAPHENE AEROGEL
ĐỂ HẤP PHỤ DẦU TRONG NƯỚC
Sthesis of graphene aerogel for adsorption of oils from oil-water emulsion)
Sinh viên thực hiện : La Nam Phát
MSSV : 1512404
GVHD : TS. Nguyễn Hữu Hiếu
TS.
ĐẶT VẤN ĐỀ

2/30
 ĐẶT VẤN ĐỀ

Graphene Aerogel

3/30
 NỘI DUNG
1 • Tổng quan

2 • Thực nghiệm

3 • Kết quả nghiên cứu sơ bộ

4 • Thời gian nghiên cứu

5 • Kết quả dự kiến

4
 1.TỔNG QUAN
1.1 Graphene
 Graphene (Ge) là một đơn lớp của graphite, gồm các nguyên tử cacbon lai hóa sp2 sắp xếp
chặt chẽ theo cấu trúc tổ ong (hình lục giác đều) với độ dài 0.142mm.
 Tuy nhiên, các tấm graphene có khuynh hướng kết tụ và xếp chồng lên nhau tạo thành Gi.

Hình 1: Cấu trúc của graphite và graphene

5/30
1.2 Graphene oxit (GO)

Hummers
cải tiến (2010)

Hummers (1958)

Staudenmaier (1898)

Hình 3: Cấu trúc của GO Brodie (1859)

Hình 4: Các phương pháp tổng hợp

GiO
6/30
1.4 Graphene aerogel
Cấu trúc GA
Graphene aerogel (GA) là mạng lưới ba chiều gồm các tấm graphene được liên kết với
nhau bằng các liên kết Van der waals, liên kết π- π , liên kết tĩnh điện.

7/30
1.4 Graphene aerogel.
 Tính chất GA

Khối lượng riêng thấp Cấu trúc lỗ xốp Độ bền cơ học cao
(5-20 mg/cm3)

8/30
1.4 Graphene aerogel
 Ứng dụng GA

9/30
 1.4 Graphene aerogel
 Cơ chế hấp phụ GA

• Bề mặt kị nước
• Khối lượng riêng thấp
• Cấu trúc xốp
• Diện tích bề mặt riêng cao

Hình 5: Cơ chế hấp phụ của GA

đối với hệ nhũ tương dầu-nước
10/30
1.5 Đánh giá quá trình hấp phụ

 Hiệu suất quá trình hấp phụ H (%)

Co − C𝑐
H % = 100% (1)
Co
 Dung lượng hấp phụ q (mg/g)
Co −Cc V
q= (2)
m

với V là thể tích dung dịch (L); m là khối lượng vật liệu hấp phụ (g); Co, Cc là
nồng độ dầu trong hỗn hợp trước và sau quá trình hấp phụ (mg/L).

11/30
 Động học quá trình hấp phụ

 Mô hình động học hấp phụ biểu kiến bậc 1

ln qe − qt = lnqe − k1 t (3)
 Mô hình động học hấp phụ biểu kiến bậc 2
t 1 1
= 2 + t (4)
qt k 2 qe qe

với qe và qt là dung lượng hấp phụ tại thời điểm cân bằng và thời điểm t
(mg/g); k1 và k2 là hằng số tốc độ hấp phụ biểu kiến bậc nhất và bậc hai.

12/30
 Mô hình hấp phụ đẳng nhiệt

 Mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir

Ce 1 Ce (5)
= +
qe qmaxkl qmax

 Mô hình đẳng nhiệt hấp phụ Frenudlich

1 (6)
lnq e = lnkf + lnCe
n
với Ce là nồng độ cân bằng của dầu trong dung dịch (mg/L), qe là dung lượng hấp phụ tại thời
điểm cân bằng (mg/g), qmax là dung lượng hấp phụ cực đại (mg/g), kl và kf là hằng số
Langmuir và Frenudlich.

13/30
 Mục tiêu, nội dung, và phương pháp nghiên cứu
 Mục tiêu
Tổng hợp thành công vật liệu GA có khả năng hấp phụ đối với dầu ( dầu DO,
dầu nhờn, dầu thô)
 Nội dung

 Khảo sát điều kiện tổng hợp GA

 Khảo sát cấu trúc - hình thái - đặc tính của vật liệu GA
 Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng lên khả năng hấp phụ của GA
 Đánh giá khả năng tái sử dụng của vật liệu GA

14/30
  Phương pháp nghiên cứu
 Khảo sát điều kiện tổng hợp GA
Tổng hợp GO bằng phương pháp Hummer cải tiến
Tổng hợp GA bằng phương pháp khử hóa học
Khảo sát cấu trúc, hình thái, đặc tính của vật liệu GA bằng các phương pháp: khối lượng
riêng, phổ hồng ngoại chuyển hóa Fourier (FTIR), nhiễu xạ tia X (XRD), phổ
Raman, phổ tán xạ năng lượng tia X (EDX), kính hiển vi điện tử quét (SEM), góc thấm
ướt.
 Khảo sát khả năng hấp phụ của GA đối với dầu diesel và dầu thô bằng quy hoạch thực
nghiệm.
 Đánh giá khả năng tái sử dụng của vật liệu GA.

15/30
2. Thực nghiệm
2.1 Hóa chất, dụng cụ và địa điểm
2.1.1 Hóa chất
Ký hiệu
STT Hóa chất Trạng thái Đặc tính Nguồn gốc
hóa học
1 Graphite Rắn Dh< 20mm Sigma Aldrich
2 Natri nitrat NaNO3 Rắn >99% Trung Quốc
3 Axit sulfuric H2SO4 Lỏng 98% Trung Quốc
4 Kali permanganate KMnO4 Rắn >99% Trung Quốc
5 Hydro Peroxit H2O2 Lỏng >30% Trung Quốc
6 Ethanol C2H5OH Lỏng 96% Trung Quốc
7 EDA C2H8N2 Lỏng >99% Sigma Aldrich
8 Natri borohidrua NaBH4 Rắn >99% Sigma Aldrich
9 Urea Rắn >99% Trung Quốc
10 Amoniac NH3 Lỏng >30% Trung Quốc
9 Dầu diesel Lỏng Petrolimex
10 Dầu thô Lỏng Petrolimex

16/30
2.1.2 Dụng cụ
Cá từ; bếp từ; đũa khuấy; nhiệt kế; becher chủng loại 500 mL, 250
mL; ống đong 50 ml; pipet 1 mL; bể siêu âm Sonic 410 (40 KHz -
700W), hãng Hwashin - Hàn Quốc; máy ly tâm (2000 rpm); tủ sấy, cân
phân tích bốn số.
2.1.3 Địa điểm thực hiện
 Phòng thí nghiệm Bộ môn hóa dầu, phòng P104-B2
 Phòng thí nghiệm trọng điểm ĐHQG-HCM Công nghệ hóa học
và Dầu khí, phòng P119-B2

17/30
17
2.2 Tổng hợp vật liệu
2.2.1 Tổng hợp GO

18
18/30
2.2.2 Tổng hợp GA

19
19/30
Khảo sát điều kiện tổng hợp GA

Chất khử Tỉ lệ GO với chất khử

NaBH4 1:1 1:2 1:3 1:4 1:5

NH3 1:1 1:2 1:3 1:4 1:5
EDA 1:1 1:2 1:3 1:4 1:5
Urea 1:1 1:2 1:3 1:4 1:5

20
2.3. Cấu trúc – hình thái – đặc tính của vật liệu GA

Khối lượng Góc

FTIR SEM thấm ướt
riêng

XRD Raman BET

21
2.4. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng lên dung lượng hấp phụ của GA

Nhũ tương dầu-nước Vật liệu hấp phụ

Hấp phụ

Thu hồi vật liệu

Xác định hàm lượng dầu

trong nhũ tương

Hình 10: Quy trình hấp phụ dầu

22
2.4. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng lên dung lượng hấp phụ của GA
 Các thí nghiệm khảo sát được thiết kế theo mô hình trực giao tâm xoay cấp hai (RCCD) với
năm mức (-1,68; -1 ; 0 ; +1; + 1,68) ở mỗi biến. Hàm mục tiêu (Y) được chọn là dung lượng
hấp phụ của GA.
 Các số liệu thực nghiệm được phân tích theo mô hình bề mặt đáp ứng bằng phần mềm Design-
Expert v.7.0 để xây dựng phương trình hồi quy.

TT Yếu tố khảo sát Kí hiệu Giá trị

-1 0 1
1 Tỷ lệ vật liệu x1 (mg) 30 55 80
2 Thời gian tiếp xúc x2 (phút) 15 30 45
3 Nồng độ ban đầu x3 (mg/L) 40 65 90

23
3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU SƠ BỘ

24
 4. THỜI GIAN THỰC HIỆN
Thời gian
TT Công việc
11-12 12-1 1-2 2-3 3-4 5-6 6-7
1 Tổng hợp GO

2 Khảo sát điều kiện tổng hợp GA

Khảo sát cấu trúc – hình thái

3
– đặc tính của vật liệu GA
Khảo sát khả năng hấp phụ của GA
4
đối với dầu
Tổng hợp, phân tích số liệu,
5
viết luận văn
25
5. KẾT QUẢ DỰ KIẾN
 Tổng hợp thành công vật liệu GA với chất khử phù hợp.
 Cấu trúc - hình thái - đặc tính cấu trúc vật liệu GA
Khối lượng riêng khoảng 10 mg/cm3, kích thước lỗ xốp 30 - 50 µm; diện tích bề mặt 150 m2/g.
 Xác định điều kiện hấp phụ của GA
 Thời gian cân bằng: t = 15 phút
 Dung lượng hấp phụ cực đại : qmax = 60 g/g

26
Cảm ơn thầy, cô và các bạn
đã lắng nghe !